[发明专利]一种镧、锡掺杂的锆钛酸铅陶瓷材料的制备方法

说明书

一种镧、锡掺杂的锆钛酸铅陶瓷材料的制备方法，化学式为Pb_1‑3x/2La_x[(Zr_1‑ySn_y)_zTi_1‑z]O₃，其中x=0.06、y=0.3、z=0.84，根据化学组成比例，称取氧化物原料，和占氧化物原料0.01~1%的玻璃Al‑Na‑SiO₂进行球磨、预烧、二次球磨、排粘和烧结；二次球磨是预烧后的块体粉碎后加入块体质量的10%的浓度为5wt%PVA溶液，将转速升至300rpm球磨2h，然后将转速降至200rpm球磨1h，最后降至120~150rpm球磨2h，造粒后过60目筛本发明制备的镧、锡掺杂的锆钛酸铅（PLZST）陶瓷块体材料缺陷少、微观组织结构致密性优异，密度达到10g·cm^‑3以上；烧结温度从原来的1250℃以上降低至1180℃一下，陶瓷性能稳定，在提高储能密度的同时，降低了介电损耗，在AC电源工作电压500V到3000V下工作性能稳定。

技术领域

本发明涉及电子陶瓷材料技术领域，具体涉及一种镧、锡掺杂的锆钛酸铅陶瓷材料的制备方法。

背景技术

电容器中每单位体积所包含的电能量，即电容器的储能密度是决定电力电子系统大小的关键因素，而储能密度取决于组成物的电容量和最大安全工作电压。电容器的储能密度越高则电路能传输的能量越大。

反铁电陶瓷的电容器在储能密度上较普通的电容器有很大的提高，而且保有陶瓷的很多优点。目前制约反铁电电容器发展的主要是其较低的击穿强度导致其储能密度低，提高陶瓷的击穿强度，增大储能密度，可以通过改进材料和工艺两种途径。由于固体电介质往往不很均匀、致密，其中的气孔或其他缺陷会使电场畸变，损害固体电介质。电介质厚度越大，使得缺陷越多，会使电场分布不均匀，散热不易，降低击穿场强，因此现有技术中常常将介电质制备成微米级薄膜来降低其内部缺陷，克服上述问题，正如CN108929112A将Sn掺杂的锆钛酸铅镧陶瓷材料制备成厚度为40~60μm的厚膜陶瓷，具有优异的储能密度和击穿场强。若不考虑外界因素对击穿强度的影响，要想提高反铁电电容器的击穿强度，从材料本身来讲，就要减少电介质材料中的缺陷，要使材料更加致密化，组织均匀。固相烧结法制备陶瓷时具有较高的烧结温度1200-1300^oC使得氧化铅挥发严重（挥发温度约为1210℃以上），导致性能下降，且污染严重。现有技术中常添加低熔点玻璃或易挥发离子来降低烧结温度，但是同时也会破坏陶瓷的压电性能，如CN107573067A中采用玻璃助烧剂LBBS降低烧结温度，抑制PbO的挥发。另外，普遍用于反铁电电容器的(Pb,La)(Zr,Ti)O₃(PLZT)陶瓷材料虽然有很大的储能密度，但是高储能密度以高介电损耗(约15%)和高加载电压为代价，这两点使它很难在AC电源工作电压500V到2000V下工作。此外，若制备成毫米级厚度的块状结构，则由于块体加大，内部缺陷较多，导致其致密性差、储能性能无法提高。

发明内容

本发明目的在于提供一种镧、锡掺杂的锆钛酸铅陶瓷材料的制备方法。

本发明目的通过如下技术方案实现：

一种镧、锡掺杂的锆钛酸铅陶瓷材料的制备方法，化学式为Pb_1-3x/2La_x[(Zr_1-ySn_y)_zTi_1-z]O₃，其特征在于，按如下步骤进行：

（1）球磨：根据化学组成比例，称取氧化物原料，和占氧化物原料0.01~1%的玻璃Al-Na-SiO₂进行球磨，其中0.02＜x＜0.06、0.1＜y＜0.2、0.06＜z＜0.2；

（2）预烧：将球磨后的混合粉体压制成块体结构，在750~860℃，保温1~2h；

（3）二次球磨：将预烧后的块体粉碎，加入PVA溶液，进行球磨；