本发明提供了一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物精细化源解析的方法,涉及大气颗粒物源解析领域。该方法提出一种新型回归模型——PDLEN(positive defined robust elastic net,正定的拉普拉斯弹性网络)。具体步骤包括:构建污染源单颗粒质谱成分谱;环境受体单颗粒数据采集及预处理;使用PDLEN模型计算分粒径段的源解析结果;以及模型结果有效性诊断及反馈。该方法提出的PDLEN模型是基于受体模型的基本原理,充分利用了污染源的单颗粒质谱信息和环境受体单颗粒质谱特征以及粒径信息,能够从时间、粒径和来源等三个方面求解出污染源对环境颗粒物的高分辨率贡献结果,具有良好的推广应用前景。