[发明专利]具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料及其制备方法

说明书

本发明公开的具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料及其制备方法，该复合材料是将自制的内含氟离子的笼型倍半硅氧烷分别与热塑性聚合物基材料通过熔融共混、溶液共混，或与热固性聚合物单体或预聚体或热固性小分子共混通过固化剂或引发剂作用制备而成，其中按质量百分比计聚合物基体材料的含量为50～99％，内含氟离子的笼型倍半硅氧烷的含量为1～50％。由于复合材料中含有的笼型倍半硅氧烷既能将正负电荷有效的分隔开来，又能将带负电荷的氟离子牢牢地锁住，故不仅能使复合材料表现出较高的介电常数、极低的介电损耗，还能改善复合材料的其它性能。且其制备工艺简单高效，易于规模化生产。

技术领域

本发明属于介电聚合物复合材料及其制备技术领域，具体涉及一种具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料及其制备方法。

背景技术

聚合物基介电材料具有加工性良好、成本低、击穿强度高等特点，在电子通讯领域具有广泛的应用价值。然而，相比于陶瓷材料，聚合物材料的介电常数相对较低，这些缺点极大的限制了聚合物作为介电材料的进一步应用。因此，非常有必要开发高介电常数的聚合物基介电材料。

研究发现，在聚合物基体中添加导电填料(如CNT、石墨烯、Ag纳米粒子等)或介电常数高的陶瓷填料(如BaTiO₃)，可以有效的提高聚合物的介电常数，但这些方法往往存在着许多不足(Chem.Soc.Rev.,2019,48(16):4424-4465.)。如在聚合物中加入导电填料，由于Maxwell-Wagner-Sillars(MWS)效应，聚合物与填料之间巨大的介电常数差异会引起界面电荷的积累和电场分布不均，容易产生漏电流，导致复合材料的介电损耗明显提高，击穿强度急剧下降。当导电填料的浓度达到渗透阈值时，还会形成导电通路，导致材料无法使用(ACS Nano,2009,3(9):2447-2450.)。如在聚合物中添加陶瓷填料，往往需要较高的含量才能有效提高复合材料的介电常数。由于陶瓷填料与聚合物基体之间的相容性差，高的填料含量会使复合材料内部缺陷增多，损耗增大，击穿强度降低，力学性能下降(Nanoscale,2014,6(24):14740-14753.)。后续研究认为在聚合物基体中加入带隙较宽，具有高击穿强度的填料可以有效抑制聚合物电介质介电损耗升高，击穿强度下降的问题，常用的填料一般为氮化硼，γ-Al₂O₃等(Adv.Mater.,2019:1900875.)。但由于这类填料本身介电常数较低，即使加入高含量的填料，复合材料的介电常数的提升空间十分有限。另外一种解决方法是在高介电常数填料表面修饰上介电常数介于聚合物基体与填料之间的缓冲层，这也可以有效抑制介电损耗的升高，且击穿强度能够显著改善，但这种方法的制备步骤较为繁琐，且填料上涂层的均匀性难以控制，在高填充情况下依然会导致介电损耗的升高(Adv.Mater.,2015,27(42):6658-6663.)。因此到目前为止，研究者仍在致力于寻找合适的途径，以在提升聚合物介电常数的同时保持材料较低的介电损耗和较高的击穿强度。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术存在的问题，首先提供一种具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料。

本发明的另一目的是提供一种上述具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料的制备方法。

本发明提供的一种具有高介电常数低介电损耗聚合物复合材料，该复合材料按质量百分比计含有以下组分：

聚合物基体材料 50～99％

内含氟离子的笼型倍半硅氧烷 1～50％，

该复合材料的介电常数为2.41-17.4，介电损耗为0.0007-0.066，击穿强度为98.8-402.6KV/mm。

以上复合材料中所述的内含氟离子的笼型倍半硅氧烷的含量优选5～30％，其介电常数为2.49-8.87，介电损耗为0.0007-0.0078，击穿强度为106.7-402.6KV/mm。