[发明专利]一种碳化硅反应器的制备及其在甲烷直接制烯烃工艺中的应用有效
申请号: | 201711239884.6 | 申请日: | 2017-11-30 |
公开(公告)号: | CN109847654B | 公开(公告)日: | 2020-06-05 |
发明(设计)人: | 包信和;方光宗;潘秀莲;吕厚甫;谭大力 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J8/02 | 分类号: | B01J8/02;B01J19/14;C07C2/84;C07C11/04;B22F3/02;B22F3/10 |
代理公司: | 大连东方专利代理有限责任公司 21212 | 代理人: | 毛薇;李馨 |
地址: | 116000 辽宁*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 碳化硅 反应器 制备 及其 甲烷 直接 烯烃 工艺 中的 应用 | ||
1.一种碳化硅反应器的制备方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
步骤一,以碳化硅、金属元素、碳源、硅源、粘合剂为原料,混合后得混合料1;
步骤二,将混合料1经塑形、焙烧,制得所述碳化硅反应器;
所述金属元素用于产生催化作用;
所述碳源和硅源经焙烧后原位形成碳化硅;所述焙烧温度为1600 oC~2200oC;
所述金属元素选自锂、钠、钾、镁、铝、钙、锶、钡、钇、镧、钛、锆、铈、铬、钼、钨、铼、铁、钴、镍、铜、锌、锗、铟、锡、铅、铋中至少一种;
原料中,碳化硅的量大于等于50wt.%,小于等于99.9 wt.%;金属元素的量大于等于0.0001wt.%,小于等于10 wt.%;碳源的量大于等于0.0001wt.%,小于等于30 wt.%;硅源的量大于等于0.0001wt.%,小于等于30 wt.%;
所述碳化硅为α-SiC、β-SiC粉体中的至少一种;
所述金属元素存在的状态为氧化物、碳化物、氮化物、硅化物中的至少一种;
所述碳源包括石墨、炭黑、活性炭、氮化碳中的至少一种;
所述硅源包括固体硅源、液体硅源中的至少一种;所述固体硅源包括二氧化硅、氮化硅、单质硅中的至少一种;所述液体硅源为硅溶胶。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述碳化硅粉体粒径为10nm~1mm;固体硅源的粒径10nm-200µm;所述液体硅源浓度0.01~90%。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述焙烧的升温速率为0.1~10oC/min,保护气氛为氮气、氦气、氩气、氪气、氙、空气或氧气中的至少一种,压力为0.01 bar~2 bar,处理时间为24~240小时;
所述焙烧的过程中还包含一个降温工序,降温速率为0.1~200 oC/min,冷却气氛为惰性气体、氮气、氧气或空气中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述焙烧是在高温炉内进行,焙烧过程中还在高温炉内放入伴随物,所述的伴随物选自硅、锗、砷、锡、铅、铝、铟、硫、碲、铋中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,在焙烧前还包括压制的工序,压制的压力为0.01~200 MPa,处理时间为10分钟~2天。
6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述步骤一的原料中还包括助剂,所述助剂的元素包括磷、硼、氮、硫、硅、锗中的至少一种。
7.权利要求1-6任意一项所述制备方法制得的碳化硅反应器,其特征在于,所述反应器的材质为金属元素晶格掺杂的碳化硅;以碳化硅反应器的最终总重量为100%计,金属元素的含量大于等于0.00001wt.%,小于等于10 wt.%;助剂的含量为0~10 wt%;碳源的含量为0.001 wt%~40 wt%;硅源的含量为0.001 wt%~20 wt%;
所述碳化硅反应器的形状包括直管型、U型管、螺旋管中的一种或者两种以上的相互连接;所述碳化硅反应器的口形状包括圆形、方形、三角形、椭圆形一种或两种以上同时使用;
所述碳化硅反应器的总长10厘米~40米,内径为4~1000毫米,壁厚2~50毫米。
8.权利要求7所述碳化硅反应器在以甲烷为原料直接催化反应制乙烯工艺中的应用。
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