[发明专利]一种制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法。

背景技术

石墨烯是一种新兴的二维平面材料，有很多优良的性质，如它有较高的强度、较高的电子迁移率以及热导率(Geim，A.K.；Novoselov，K.S.Nature.Mater.2007，6，183.)。石墨烯由于其良好的导电性和化学稳定性可以作为一种理想的电极材料，我们已经建立在石墨烯的纳米间隙之间通过牢固的酰胺键连接一个或者几个分子构建单分子器件的方法。该石墨烯分子器件不仅可以有效地连接DNA分子，而且可以承受外界条件刺激。(1：Guo，X.et al.Science，2006，311，356.2：Guo，X.et al.Nano Lett.，2007，7，1119.3：Guo，X.，Gorodetsky，A.A.，Hone，J.，Barton，J.K.，Nuckolls，C.Nat.Nanotechnol.2008，3，163.)。但是石墨烯表面可以与生物分子通过π-π效应吸附或者由于生长的石墨烯表面存在一些功能基团，DNA等生物分子与石墨烯表面产生一定的作用，从而对利用石墨烯的纳米间隙定量检测DNA等生物分子产生影响。

发明内容

本发明的目的是提供一种制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法，以克服现有制备方法在石墨烯电极表面残留的生物分子。

本发明所提供的制备去除表面生物分子的基于石墨烯电极的分子器件的方法，包括下述步骤：

1)制备石墨烯晶体管器件阵列；其中，所述石墨烯晶体管器件阵列中每个石墨烯晶体管器件均包括栅极、源极、漏极和导电沟道，所述导电沟道为石墨烯；其中，在所述石墨烯上设有由电子束刻蚀和氧等离子体刻蚀石墨烯得到的一个通道，所述通道上间隔设有长度为1-10nm的纳米间隙，即DNA序列连接部位，所述DNA序列连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；

2)将步骤1)制备的石墨烯晶体管器件阵列在TritonX-100(聚乙二醇辛基苯基醚)中浸泡0.5-3小时；

3)将步骤2)处理后的石墨烯晶体管器件阵列中的纳米间隙两侧的石墨烯的末端羧基进行活化，然后与下述序列1)或2)进行纳米间隙中的酰胺键共价连接，得到基于石墨烯电极的分子器件：所述序列1)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端经氨基修饰的DNA序列；所述序列2)为与待测有机生物小分子具有相互作用的末端连接氨基修饰的有机分子的DNA序列。

经Trion X-100自组装后，通过对照实验证明本发明方法能够去除石墨烯电极表面非特异作用的生物分子如DNA等。通过电学测量的I-V曲线检测结合过程，可以得到不同器件之间一致的实验结果，证明本发明具有较好的可信性与重现性。

本发明所述的基于石墨烯电极的分子器件，包括：

a)石墨烯晶体管器件阵列，所述石墨烯晶体管器件阵列中每个石墨烯晶体管器件均包括栅极、源极、漏极和导电沟道，所述导电沟道为石墨烯；其中，在所述石墨烯上设有由电子束刻蚀和氧等离子体刻蚀石墨烯得到的一个通道，所述通道上间隔设有长度为1-10nm的DNA序列连接部位(纳米间隙)，所述DNA序列连接部位与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；

b)与待测有机生物小分子具有相互作用的末端(3′端和5′端)经氨基修饰的DNA序列，或与待测有机生物小分子具有相互作用的末端(3′端和5′端)连接氨基修饰的有机分子的DNA序列；其连接于所述DNA序列连接部位。

其中，所述栅极为含有厚度为100-1000nm(如300nm)二氧化硅层的硅基底，其电阻率为5-20ohm·cm^-1；所述源极和漏极均由Cr电极层和设于所述Cr电极层上的Au电极层组成，所述Cr电极层厚度为1-100nm(如80nm)，所述Au电极层厚度为20-1000nm(如600nm)。

上述步骤1)中制备石墨烯晶体管器件阵列的方法，包括下述步骤：

i)构建石墨烯晶体管器件阵列；

ii)在所述石墨烯晶体管器件阵列的每个石墨烯晶体管器件的石墨烯上旋涂正性电子束光刻胶，用电子束对所述电子束光刻胶进行曝光，得到虚线形状的曝光图案(见图5)，然后进行氧等离子体刻蚀，使所述石墨烯晶体管器件的源极和漏极之间得到一个通道，并在所述通道上间隔得到长度为1-10nm的纳米间隙，所述纳米间隙与所述石墨烯晶体管器件中的源极和漏极垂直；