[发明专利]利用湿化学法精细合成三元ZnO-Nb2O5-TiO2体系微波介质陶瓷方法

说明书

技术领域

本发明属于电子陶瓷制备与应用技术领域，尤其涉及一种利用湿化学法精细合成三元ZnO-Nb₂O₅-TiO₂体系微波介质陶瓷方法。

背景技术

LTCC(Low Temperature Co-fired Ceramic )低温共烧陶瓷技术是于1982年由休斯公司开发的新型材料技术，它采用厚膜材料，根据预先设计的结构，将电极材料、基板、电子器件等一次性烧成，是一种可以实现高集成度、高性能电路封装的技术，其主要应用领域有：高频无线通讯领域(如移动电话，全球卫星定位系统以及蓝牙技术等)、航空航天工业与军事领域(如通讯卫星，探测和跟踪雷达系统等)、微机电系统与传感技术、汽车电子等。

LTCC技术是一种多层布线的低温共烧技术，选用的微波介质陶瓷材料应具备烧结温度小于1000℃。ZnTiNb₂O₈陶瓷其晶胞参数为：a=4.677?， b=5.666?，c=5.016?，正交晶系结构。由于其特定的晶体结构，呈现出良好烧结特性与较好的微波性能。国内外目前关于该体系研究，例如华中科技大学、台湾成功大学及天津大学等单位，均以传统固相法工艺为主，烧结ZnTiNb₂O₈陶瓷温度范围保持在1050-1150℃，微波介电性能为ε_r ~35, Q·?~40,000 GHz。为了实现LTCC应用需求，广大研究人员尝试通过在该体系中实施材料复合思路制备固溶体或者添加第二相玻璃作为助熔剂，降低烧结温度，工艺复杂难以控制，且往往以牺牲其微波介电性能为代价。

发明内容

本发明的目的是基于未来LTCC低温共烧陶瓷技术应用需求，克服传统固相合成粉体温度偏高、合成粉体粒度较大，不利于后续陶瓷烧结的缺点；提供了一种利用湿化学法精细合成三元ZnO-Nb₂O₅-TiO₂体系微波介质陶瓷方法，采用湿化学法精细合成ZnTiNb₂O₈陶瓷粉体，具有合成温度低、陶瓷颗粒均匀、分散性好、物相纯、粉体具有纳米粒度并具有高比表面能，呈现出较高活性等显著优势，能够实现低温烧结，并保持其良好微波介电性能，满足LTCC应用需求。

为解决上述技术问题，本发明的技术方案为：

利用湿化学法精细合成三元ZnO-Nb₂O₅-TiO₂体系微波介质陶瓷方法，包括以下步骤：

1）配制Zn离子的柠檬酸水溶液 ；

2）配制Ti与Nb离子的柠檬酸水溶液 ；

3）三元ZnO-Nb₂O₅-TiO₂体系微波介质陶瓷纳米前驱体的合成及陶瓷制备；

 (a)将步骤（1）、（2）制备的Zn柠檬酸水溶液、Ti与Nb离子柠檬酸水溶液混合均匀，然后加入乙二醇进行酯化，乙二醇加入的摩尔量为柠檬酸的4-6倍；加热、搅拌均匀，获得Zn-Ti-Nb前驱体溶胶；

(b)将步骤 (a)制备的Zn-Ti-Nb前驱体溶液置于烘箱内烘干，缩水形成干凝胶；

(c)将步骤 (b)的干凝胶置于高温炉中700-900℃煅烧处理，即可获得颗粒均匀的纳米级ZnTiNb₂O₈粉体；

(d)将上述ZnTiNb₂O₈粉体进行炒蜡、过筛、造粒、成型；实现其低温烧结并测试其微波性能。

本发明更进一步的湿化学法制备铌酸镁微波陶瓷粉体的制备方法，具有以下步骤：

1）配制Zn离子的柠檬酸水溶液 

 (a) 根据ZnTiNb₂O₈微波陶瓷物相的化学计量比，调整ZnO /TiO₂/Nb₂O₅摩尔配比为1+x/1/1(0<x<0.1)；首先称取硝酸锌，溶于适量去离子水；或者称量对应化学计量比氧化锌作为原料，加入硝酸进行溶解，形成无色透明溶液；

(b) 称取柠檬酸，其摩尔比为硝酸锌或者氧化锌4-6倍，加入上述溶液中，促使柠檬酸与Zn离子形成络合物，制成无色透明Zn离子柠檬酸水溶液； 

2）配制Ti与Nb离子的柠檬酸水溶液