[发明专利]Ni3

说明书

本发明属于甲烷干重整催化技术领域，公开一种Nisubgt;3/subgt;P/SiOsubgt;2/subgt;催化剂在DBD等离子体甲烷干重整中的应用。本发明所提供的Nisubgt;3/subgt;P/SiOsubgt;2/subgt;催化剂相较于传统Ni/SiOsubgt;2/subgt;催化剂在DBD等离子体甲烷干重整反应中，CHsubgt;4/subgt;/COsubgt;2/subgt;转化率、Hsubgt;2/subgt;/CO产物选择性以及催化剂稳定性上均具有显著优势。实验结果表明，该Nisubgt;3/subgt;P/SiOsubgt;2/subgt;催化剂能有效解决目前传统Ni基催化剂所面临的低活性、易失活等问题，为现阶段DBD等离子体协同催化DRM反应提供了一种具有工业化潜力的高效催化剂。

技术领域

本发明属于甲烷干重整(DRM)催化技术领域，涉及Ni₃P/SiO₂催化剂用于DBD等离子体甲烷干重整反应。

背景技术

甲烷干重整(DRM)作为一种高效的CH₄/CO₂转化技术，可同时将两种温室气体CH₄和CO₂转化为合成气(H₂/CO混合气)，进而转化为化工原料或液体燃料，即实现了CH₄高附加值利用，又能减少CO₂排放。

CH₄和CO₂的热力学性质稳定，CH₄的C-H键平均键能为415kJ/mol，其中CH₃-H键的键能为415kJ/mol，CO₂的C＝O键的解离能高达526kJ/mol，因此，传统热法DRM反应(式1)需要在高温(700℃)下进行。然而过高的反应温度会导致金属催化剂烧结，也会引发副反应甲烷热解反应(式2)和一氧化碳歧化反应(式3)，在催化剂表面积炭，覆盖催化活性相中心导致催化活性降低甚至失活。

CH₄+CO₂→2CO+2H₂  (1)

CH₄→C+2H₂  (2)

2CO→C+CO₂  (3)

低温等离子体技术可在外加高压电场条件下，激发放电区的气体分子，促使分子发生解离活化，转化为高活性的粒子，有利于促进化学反应。低温等离子体所产生的高能电子(平均能量为1-10ev)，可以在常温下有效解离CH₄的C-H键(解离能4.5eV)和CO₂的C＝O键(解离能5.5eV)，并且，等离子体的非平衡特性可以打破CH₄/CO₂干重整反应热力学平衡限制。可见，等离子体技术可实现室温下引发DRM反应，从根本上解决传统热法DRM催化剂积炭和烧结问题。在各种低温等离子体产生的方式中，介质阻挡放电非热等离子技术(DBD)因其设备简单、操作方便、供能效率高等优点而倍受关注。然而将等离子体技术应用于DRM，存在的主要问题是产物复杂，目标产物的选择性低，原料气的转化率不高，能量效率较低。将低温等离子体技术与催化剂协同可有效解决上述技术问题。