[发明专利]一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂、其制备方法和应用

权利要求书

1.一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于包括以下步骤：以间苯二酚和甲醛为反应原料，以水为溶剂，将反应原料与溶剂混合后置于油浴锅的加热环境中凝胶老化，得到的粘稠状样品进行溶剂交换后到水凝胶，将水凝胶碳化处理后得到载体碳气凝胶并作为载体；用镍盐作为镍原子的前驱体，将镍盐溶液和碳气凝胶按照一定的比例混合并充分搅拌使镍盐负载于碳气凝胶上，然后用还原剂对其还原，使镍盐转化为镍金属单质，得到最终产物负载金属Ni的碳气凝胶催化剂，即为Ni/CXGs催化剂。

2.如权利要求1所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于具体包括以下步骤：

1）向烧杯中加入间苯二酚、甲醛溶液和去离子水并搅拌均匀，然后将烧杯转移至油浴锅中加热，使烧杯中反应液体系在加热下进行凝胶老化，控制凝胶老化过程中的加热温度和时间使形成湿凝胶；

2）步骤1）反应结束后，向合成的粘稠状湿凝胶中加入丙酮，静置下进行溶剂交换后干燥得到水凝胶；

3）将步骤2）得到的水凝胶转移到管式炉中于惰性气氛下进行高温碳化处理，冷却至室温得到载体碳干凝胶CXGs，将其研磨成粉末状备用；

4）向步骤3）所得碳干凝胶中加入镍盐，边搅拌边加入还原剂水溶液至还原剂水溶液没过碳干凝胶粉末，充分搅拌下镍盐负载于碳干凝胶上并被还原剂还原转化为镍金属单质，最后对反应后的样品进行离心、洗涤、干燥得到最终产物Ni/CXGs催化剂。

3.如权利要求2所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤1）中，甲醛溶液的质量浓度在30~ 40%，优选为37%；间苯二酚的质量与所述甲醛溶液的体积之比为1 g：（1 ~ 3）mL，优选为1g：1.8~2mL；间苯二酚的质量与去离子水溶剂的体积之比是1 g:（3 ~ 8）mL，优选为1g:4.5~5mL。

4.如权利要求2所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤1）中，油浴锅的加热温度为70℃~120℃，优选为90℃，凝胶老化时间在24 ~72 h，优选48h。

5.如权利要求2所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤2）中，干燥的方式为常温干燥、真空干燥或冷冻干燥，优选为冷冻干燥。

6.如权利要求2所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤3）中，碳化温度为400 ~ 800℃，优选为600℃；碳化时间为2 ~5 h，优选为3 h，气氛为N₂。

7.如权利要求2所述的一种一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤4）中，前驱体镍盐为乙酸镍、氯化镍和硫酸镍中的至少一种，优选为氯化镍；碳干凝胶与镍盐的投料质量比为3~90:1，优选为6~9:1。

8.如权利要求2所述的一种负载金属Ni的碳气凝胶催化剂的合成方法，其特征在于步骤4）中，还原剂为硼氢化钠、乙二胺和葡萄糖中的至少一种，优选硼氢化钠作为还原剂。

9.如权利要求1 ~ 8任一所述方法合成的负载金属Ni的碳气凝胶催化剂。

10.如权利要求9所述的负载金属Ni的碳气凝胶催化剂在电催化氧还原制备双氧水中的应用，其特征在于以电化学工作站作为电化学发生装置，采用三电极测量体系，将所述负载金属Ni的碳气凝胶催化剂涂覆在碳布或者旋转环盘电极的圆形玻碳区域上作为工作电极，以铂丝作为对电极，饱和甘汞作为参比电极，以KOH水溶液作为电解液，并在电解液中持续通入氧气，进行电化学氧还原反应，生产双氧水产品；其中，KOH水溶液的浓度为0.05mol/L ~ 0.2 mol/L，优选为0.1 mol/L。