[发明专利]一种石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂及其制备方法和应用在审
| 申请号: | 202111561527.8 | 申请日: | 2021-12-20 |
| 公开(公告)号: | CN114345385A | 公开(公告)日: | 2022-04-15 |
| 发明(设计)人: | 袁恩先;周美霞;菅盘铭 | 申请(专利权)人: | 扬州大学 |
| 主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C07C29/50;C07C35/08;C07C45/33;C07C49/403;C07C51/215 |
| 代理公司: | 南京纵横知识产权代理有限公司 32224 | 代理人: | 刘艳艳 |
| 地址: | 225009 江*** | 国省代码: | 江苏;32 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 石墨 氮化 负载 原子 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的制备方法,其特征在于,包括:
步骤(1),称取一定量的三聚氰胺溶于50-80 °C热水中,在搅拌条件下加入一定质量的硅凝胶,得反应液;将反应液50-80 °C下搅拌反应至水分完全蒸干,所得固体样品在氮气氛围中500-550 °C焙烧3-6 h后,用氟氢化铵溶液刻蚀除去二氧化硅,经离心、洗涤、干燥后得石墨型氮化碳g-C3N4;其中,反应液中加入的三聚氰胺、硅凝胶、水的质量比为(1-4):3:10;
步骤(2),称取一定质量步骤(1)中制得的石墨型氮化碳分散于水中,在搅拌条件下向上述分散液中滴加硝酸钴水溶液,得反应液;将反应液在20~30 °C下搅拌反应12-24 h,经离心、洗涤、干燥后、氮气氛围350-500 °C下焙烧2-4 h后,制得石墨型氮化碳负载单原子分散钴催化剂;其中,反应液中硝酸钴的浓度为0.068~0.407 mol∙L-1,反应液中加入的石墨型氮化碳、硝酸钴、水的质量比为1:(0.16-0.93):138。
2.根据权利要求1所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,反应液中加入的三聚氰胺、硅凝胶、水的质量比为1:3:10。
3.根据权利要求1所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(1)制得的g-C3N4载体为介孔结构,比表面积不低于100 m2∙g-1,优选为123-340 m2∙g-1;更优选地,所述g-C3N4的比表面积为340 m2∙g-1。
4.根据权利要求1所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,反应液中加入的石墨型氮化碳、硝酸钴、水的质量比为1:0.93:138。
5.根据权利要求1所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,在氮气氛围中550 °C焙烧4 h;
和/或,步骤(2)中,氮气氛围400 °C下焙烧2 h。
6.一种石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂,其特征在于,由权利要求1-5任一项所述的方法制备得到。
7.根据权利要求4所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂,其特征在于,石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂为石墨型氮化碳负载钴单原子,为钴为单原子分散于g-C3N4载体表面。
8.根据权利要求4所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂,其特征在于,催化剂中钴的负载量为0.01-0.09 wt%。
9.如权利要求8所述的石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂的应用,其特征在于,所述石墨型氮化碳负载单原子钴催化剂用于对环己烷进行分子氧氧化反应的催化剂。
10.根据权利要求9所述的应用,其特征在于,能够提高氧化速率、提高环己醇、环己酮、己二酸选择性以及用于延长催化剂寿命。
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