[发明专利]一种高温退火处理制备CeO2

说明书

一种高温退火处理制备CeO₂催化剂的方法及其在CH₄光催化转化中的应用，涉及CH₄光催化转化技术领域，将商业CeO₂置于双温区输运管式炉中，在惰性气氛下，升温至900‑1200℃进行退火处理4‑6h得到CeO₂催化剂。在1200℃下高温退火处理5h得到的催化剂具有最佳的CH₄光催化转化性能，在最优实验条件下(5mg催化剂、CH₄2MPa、H₂O₂165μL(wt.30％)、30℃、反应时间2h)：得到的C1液相产物总量为35μmol，液相产物选择性99.2％(C1液相产物选择性98％)，C1液相产物产率达到了3.5mmol g_cat.^‑1h^‑1。

技术领域

本发明涉及CH₄光催化转化技术领域，具体是涉及一种高温退火处理制备CeO₂催化剂的方法及其在CH₄光催化转化中的应用。

背景技术

CH₄主要来自可再生资源和化石能源如沼气、天然气、煤气、页岩气和海底化合物等。它是一种重要的能源，被作为燃料广泛用于发电、工业、供暖和运输等领域。然而，CH₄“燃烧”产生的CO₂占到了全球CO₂排放量的20～25％，而CH₄本身也是一种温室气体，在气候变暖方面其温室效应是等量CO₂的30倍；此外，CH₄还参与地面臭氧形成，严重危害人体健康。

为了实现可持续发展，解决化石资源合理利用和全球环境问题。CH₄化学转化技术一直备受关注。目前CH₄化学转化过程主要分为“间接转化”和“直接转化”两种。“间接转化”方法中，首先将CH₄转化为合成气(CO和H₂的混合物)，随后用于CH₃OH合成和制氢等工业领域，该种方法通常需要大型的设备和苛刻的实验条件。而“直接转化”法是在催化剂存在的条件下，将CH₄直接转化为便于运输和存储的C1(主要是CH₃OH、HCHO、HCOOH和CH₃OOH等)和C2(CH₃CH₂OH、CH₃CHO和CH₃COOH等)液相氧化产物。相比之下，CH₄的直接转化法实验设备简单、实验条件温和。

CH₄分子具有稳定的正四面体结构，并具有极高的C-H化学键能(440KJ/mol)。因此要实现CH₄转化为液相氧化产物，CH₄分子的激活是关键。另外，由于这些C1和C2液相氧化产物极易被过度氧化为CO和CO₂，CH₄直接转化过程中还需要尽量防止过氧化。目前，光催化方法被认为是实现CH₄直接转化的最有效方法，而实现CH₄向其液态氧化产物(主要是醇类)的高效、高选择性转化成为了催化领域的‘圣杯’。CH₄直接转化的美好前景和巨大挑战也同时激起了学术界和工业界的广泛研究兴趣。