[发明专利]一种核级碳化硼芯块的制备方法

说明书

本发明涉及一种核级碳化硼芯块的制备方法。采用本发明所提供的核级碳化硼芯块的制备方法，可以通过热压烧结¹⁰B碳化硼粉末得到密度2.1～2.2g/cm³，¹⁰B富集度大于85％的核级碳化硼芯块，从而实现所得到的核级碳化硼芯块能满足研究性核反应堆反应性控制需要的中子吸收功能。同时，所制备得到的核级碳化硼芯块的物理和力学性能良好，能够保证芯块结构完整、性能稳定地运行于反应堆寿期内的高温、辐照、冲击和振动等各种工况下，并已用作国内研究性反应堆控制棒组件内的中子吸收体芯块。

技术领域

本发明属于核反应堆控制棒组件材料的制备领域，涉及一种核级碳化硼芯块的制备方法。

背景技术

碳化硼(B₄C)因其中子吸收截面大，辐照稳定性能好，是一种常用的核反应堆中子吸收控制材料。B有¹⁰B和¹¹B两种同位素，天然B中¹⁰B约占19.8at％，占80.2at％的¹¹B几乎不吸收中子，只有¹⁰B可以吸收中子。碳化硼是极难烧结致密的陶瓷材料，密度最大可达2.55g/cm³左右，目前碳化硼芯块制备多采用热压烧结和常压烧结两种方法，各有优缺点。采用钢模成形与常压烧结工艺制得的碳化硼制品密度偏低，力学性能相对较差，但可以净尺寸成型，生产效率高，成本低。热压烧结的工艺制品密度高、晶粒小、力学性能好、工艺流程短，但生产效率相对较低，成本高。国内外对碳化硼烧结芯块的研究已进行了多年，从最终碳化硼芯块的应用需求而言，对芯块性能的要求各不相同。

一般而言，获取高致密度碳化硼烧结芯块，大多采用热压烧结。热压烧结时，气孔、裂缝等微观缺陷不可避免，这些缺陷必然对材料的物理、力学性能产生一定影响，因此，芯块烧结过程除对碳化硼的粉末粒径有要求外，还需对热压温度和热压压力进行严格控制。理论上，碳化硼芯块烧结孔隙率越低，密度越大，其抗压强度、抗弯强度等力学性能越好，反之则越差。张继红等人在《高技术通讯》，80～83，2003(9)的“高温气冷堆控制棒B₄C芯块的研制”中研究报道表明，碳化硼制品的密度随烧结温度的升高而增大。随着烧结温度的升高，制品内部扩散、蒸发、凝聚等作用加强，发生晶界移动，颗粒间气孔减少、合并，从而使其致密度增加。同样，随着烧结压力的增加，碳化硼芯块晶界位置处的不规则连通气孔逐渐减小至圆形小孔，密度也不断增加。在相同密度要求下，过高的烧结温度或者压力会过度损耗烧结模具，或者使晶粒异常长大，难以控制。因此，根据碳化硼芯块应用环境对碳化硼的¹⁰B富集度、烧结体密度、孔隙率、晶粒尺寸、物理性能和力学性能要求的不同，需要选择适宜的碳化硼粉末组成及粒径、预成型方式、热压烧结工艺条件来制备符合预期的碳化硼芯块。

发明内容

针对现有技术中所存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种核级碳化硼芯块的制备方法，以制备一种密度为2.1～2.2g/cm³，¹⁰B富集度大于85％的碳化硼芯块，来满足核反应堆反应性控制所需要的中子吸收功能。同时，在反应堆寿期内，所制备的碳化硼芯块能够保证结构完整、性能稳定地运行于高温、辐照、冲击和振动等各种工况下。

为实现此目的，本发明提供一种核级碳化硼芯块的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：

(1)装填组装：将碳化硼原料粉末填装在与所需碳化硼芯块产品外形结构相符的模具中；

(2)冷压预成型：采用液压机对所述装填碳化硼原料粉末的模具进行冷压，在3～6MPa的预成型压力作用下保压5～10min，制成预成型碳化硼芯块；

(3)升温加压烧结：1)将所述预成型碳化硼芯块置于烧结模具中，放入真空炉内，将真空炉抽真空，升温加压，并通入惰性气体保护；2)继续升温至2100～2200℃、加压至15～25MPa，直至将碳化硼烧结为预期的净尺寸芯块，保温保压0.5～1.5h；3)随炉自然冷却至室温后泄压脱模取料，得到碳化硼芯块产品。