[发明专利]一种氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法

说明书

本公开涉及多孔硅制备技术领域，具体为一种氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法，包括：以硅镁合金为前驱体，与氮化碳混合后在惰性气氛或真空条件下进行第一次热处理，然后继续升温，在惰性气氛或真空条件下进行第二次热处理即可；或，以硅镁合金为前驱体，与氮化碳混合后在惰性气氛或真空条件下进行热处理，然后将中间产物在酸中处理，干燥后即可得到氮掺杂碳包覆多孔硅。该方法能够有效提高碳包覆层与硅之间的结合力，提高多孔硅负极材料的电化学稳定性。

技术领域

本公开涉及多孔硅制备技术领域，具体为一种氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法。

背景技术

公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。

硅作为锂离子电池负极材料时，具有超高的理论为比容量、较低的脱嵌锂电位、环境友好和储量丰富等优点，被认为是非常有希望取代传统石墨负极材料而作为下一代高能量密度锂离子电池负极材料。然而，硅负极在重复的脱嵌锂过程中会产生大的体积变化，被认为是其循环寿命不足的主要原因。其较短的循环寿命阻碍了硅负极的商业化应用。此外，硅负极还存在着电子导电性差的问题，使其具有差的倍率性能。

设计特殊的硅材料结构可以较好的解决硅负极存在的问题。在诸多的结构中，多孔的硅可以有效的缓冲循环过程中的体积变化、增加界面接触、加快离子传输，获得较好的电化学性能。此外，碳包覆层也可抑制脱嵌锂过程的体积变化并提高硅材料的电子导电性，可以进一步的改善硅负极的电化学性能。

但是，发明人发现，传统的制备碳包覆层的方法过程复杂，而且，碳包覆层和硅之间的结合力较差，容易导致碳包覆层在电化学循环反应过程中脱落。例如，现有专利公开了将硅化物与碳源混合进行热处理、酸洗得到多孔硅/碳复合材料，但是，该过程需要进行酸洗，酸的使用不仅会造成环境污染，而且，容易刻蚀孔结构，造成结构坍塌；Jeong等用乙二胺作为氮掺杂碳源来包覆多孔硅，但是，此方法直接将乙二胺和多孔硅混合、回流，再进行热处理，无法实现碳包覆层与硅的产生同时进行，导致碳包覆层与硅之间的结合力较弱；Shi等人用明胶作为氮掺杂碳源，但是，该方法需要用到碳酸钙、酸洗等，增加了制备复杂度并带来酸污染问题，而且，该方法也难以提高碳包覆层与硅之间的结合力。

因此，开发一种绿色低成本并能提高碳包覆层与硅之间结合力的制备氮掺杂碳包覆多孔硅的方法对于加速硅的商业化有重要意义。

发明内容

研究发现，目前的制备碳包覆多孔硅的方法存在严重的酸污染、制备过程复杂以及难以碳包覆层与硅之间结合力较弱的问题，为了解决上述问题，本公开提供了一种氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法。

具体地，本公开的技术方案如下所述：

在本公开的第一方面，一种氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法，包括：以硅镁合金为前驱体，与氮化碳混合后在惰性气氛或真空条件下进行热处理，然后将中间产物在酸中处理，干燥后即可；

或，以硅镁合金为前驱体，与氮化碳混合后在惰性气氛或真空条件下进行第一次热处理，然后继续升温，在惰性气氛或真空条件下进行第二次热处理即可得到氮掺杂碳包覆多孔硅。

在本公开的第二方面，上述氮掺杂碳包覆多孔硅的制备方法得到的氮掺杂碳包覆多孔硅材料。

在本公开的第三方面，一种锂离子电池，包括负极材料、电解质、正极材料，所述负极材料为上述的氮掺杂碳包覆多孔硅材料。

在本公开的第四方面，上述氮掺杂碳包覆多孔硅材料和/或上述锂离子电池在储能器件、电动车领域中的应用。

本公开中的一个或多个技术方案具有如下有益效果：