[发明专利]一种复合催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种制备复合催化剂的方法，该方法包括：使碳纳米材料与含有模板剂的分子筛混合得到混合物，对所述混合物进行分段焙烧处理；

所述分段焙烧处理至少包括依次进行的第一焙烧处理和第二焙烧处理；

所述第一焙烧处理的条件包括：在密闭环境下，使所述混合物从初始温度升温至终点温度，其中，初始温度为0～80℃，终点温度为300～600℃，升温速率为0.1～5℃/min，所述第一焙烧处理的总时间为1～12小时；

所述第二焙烧处理的条件包括：在开放环境下，温度为300～600℃，时间为1～12小时。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一焙烧处理的总时间与所述第二焙烧处理的时间之和为3～24小时。

3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一焙烧处理的终点温度与所述第二焙烧处理的温度相同。

4.根据权利要求1所述的方法，其中，所述碳纳米材料与含有模板剂的分子筛的用量重量比为1：(1～100)；

以所述含有模板剂的分子筛的总重量为基准，所述模板剂的含量为2～20重量％，所述含有模板剂的分子筛的平均粒径为50～500nm。

5.根据权利要求1所述的方法，其中，所述碳纳米材料与含有模板剂的分子筛的用量重量比为1：(5～20)。

6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述模板剂选自季胺碱类化合物、脂肪胺类化合物和醇胺类化合物中的一种或几种；

所述季胺碱类化合物选自四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵或四丁基氢氧化铵，或者为它们中的两者或三者的组合；

所述脂肪胺类化合物选自乙胺、正丁胺、丁二胺或己二胺，或者为它们中的两者或三者的组合；

所述醇胺类化合物单乙醇胺、二乙醇胺或三乙醇胺，或者为它们中的两者或三者的组合。

7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述碳纳米材料包括碳纳米管、石墨烯、富勒烯、纳米石墨、纳米金刚石和活性炭中的一种或几种；

所述含有模板剂的分子筛中的分子筛选自TS-1、TS-2、Ti-MCM-22、Ti-MCM-41、Ti-SBA-15和Ti-ZSM-48中的一种或几种。

8.权利要求1-7中任意一项所述的方法制备得到的复合催化剂。

9.根据权利要求8所述的复合催化剂，其中，所述复合催化剂含有改性分子筛和改性碳纳米材料，所述改性分子筛的含量40-99重量％，所述改性分子筛的硅钛摩尔比为15-50，所述改性碳纳米材料中氮含量为0.01-5重量％。

10.权利要求8或9所述的复合催化剂在环烷烃的选择性催化氧化中的应用，其中，所述复合催化剂作为环烷烃选择性氧化催化剂。

11.根据权利要求10所述的应用，其中，所述环烷烃的选择性催化氧化的方法包括：使环烷烃与所述的复合催化剂接触进行氧化反应；

所述环烷烃与所述复合催化剂用量的重量比为100：(0.1～20)，所述氧化反应的条件包括：温度为80～200℃，时间为1～24小时。