[发明专利]一种碳热还原氮化法制备AlN陶瓷粉体的方法

说明书

本发明涉及一种碳热还原氮化法制备AlN陶瓷粉体的方法，属于陶瓷材料制备领域。一种碳热还原氮化法制备AlN陶瓷粉体的方法，所述方法以氧化铝粉体、碳粉和氮气为原料在气氛合成装置中进行，在制备过程中，向气氛合成装置中连续或间歇通入氮气，通过调节充气速率和排气速率控制气氛合成装置内的气体压力产生压差，使其具有慢充快排的脉冲式特征，且呈周期性循环实时动态变化，循环周期为0.1～20min。本发明在无添加剂的情况下，利用气压调控技术形成脉冲式周期性循环实时变化的气压，促进粉层内外气体交换，在增加粉层厚度的情况下仍能获得纯相AlN，保障AlN粉体品质。

技术领域

本发明涉及一种碳热还原氮化法制备AlN陶瓷粉体的方法，属于陶瓷材料制备领域。

背景技术

AlN具有良好的化学稳定性和热稳定性，同时兼具优良的热传导性、高的机械强度以及低介电常数等性能，其热膨胀系数与硅接近，易与其他半导体材料兼容，是大 规模集成电路的绝缘散热封装和半导体基片的首选材料之一，在电子元器件和光学器 件领域应用广泛。

高纯AlN陶瓷粉体是制备其高性能器件的必备原料。目前制备AlN陶瓷粉体的方法有碳热还原氮化法、铝粉直接氮化法、自蔓延高温合成法、化学气相沉积法以及等 离子化学合成法等。其中，碳热还原氮化法以价格便宜、性能稳定的Al₂O₃为主要原 料，制备的AlN粉体具有纯度高、颗粒小、烧结性能好等优点。黄德财等(黄得财, 周有福,苏明毅,向明.AlN粉体及高导热陶瓷散热罩的制备[J].人工晶体学报,2015, 44(11):3275-3279)、吴华忠等(吴华忠,黄雅丽,郑惠榕.碳热还原法合成氮化铝陶瓷粉末 的研究[J].佛山陶瓷,2005(08):3-6.)采用碳热还原氮化法成功制备了AlN陶瓷粉体。

氧化铝碳热还原氮化合成氮化铝粉体的反应方程式为：

Al₂O₃+3C+N₂→2AlN+3CO↑

氮气作为反应所需气体要与原料粉末充分接触才能保障反应顺利进行，保障合成产物的均匀性。由反应方程式可知，该碳热还原氮化反应在消耗N₂的同时生成3倍于 该N₂摩尔数的CO，即，反应发生的粉层区域，特别是粉层内部的压强较大，且CO 浓度较高，使反应进行所需气体N₂不易进入粉层深处，阻碍反应进程。特别是，当粉 层厚度增加以提高AlN产量时，距粉层表层较远区域的N₂浓度更低，造成碳热还原 氮化反应不完全，使产物中O含量较高甚至能够检测出残余Al₂O₃。O是导致AlN热 导率下降的重要因素，在AlN陶瓷粉体制备过程中必须使Al₂O₃充分氮化生成AlN， 并严格控制其O含量。因此，促进厚粉层内外气体交换(N₂进入，CO排出)是提高 AlN陶瓷粉体产量及保障品质的关键。

发明内容

本发明的目的在于提供一种碳热还原氮化法制备AlN陶瓷粉体的方法，具体为以氧化铝粉体和碳粉为原料，在无添加剂的情况下，利用气压调控技术形成脉冲式周期 性循环实时变化的气压，促进粉层内外气体交换，在增加粉层厚度的情况下仍能获得 纯相AlN，保障AlN粉体品质，从而实现AlN陶瓷粉体的高效制备。该方法能够有效 促进粉层内外的气体交换，即：高压时使N₂进入粉层，参与氮化反应，使氮化反应能 够顺利进行，低压时将反应生成的CO气体排出粉层，同时进一步地通过充入N₂和排 出含CO的气体减小炉内CO浓度，通过“高压-低压-高压……”，如此交替变化的气 压可有效提高氮化效率、提高粉层厚度，在保障合成纯相AlN的同时，降低O含量， 提高产量，具有工艺可控性强、操作简单易行、产品相组成稳定可靠、易实现产业化 等特点。