[发明专利]一种Nb、Ta共掺石榴石型LLZO固体电解质及其制备方法

权利要求书

1.一种Nb、Ta共掺石榴石型LLZO固体电解质，其特征在于具有立方相石榴石结构的LLZO，其结构表达式为Li_7-x-yLa₃Zr_2-x-yNb_xTa_yO₁₂，其中x、y值为0～1.5，且0.1≤x+y≤1.5。

2.根据权利要求1所述的Nb、Ta共掺石榴石型LLZO固体电解质，其特征在于该固体电解质的技术参数为：在温度范围800～1300℃内所得样品的物相为立方相，室温下锂离子电导率为2.50×10^-4S/cm～1.40×10^-3S/cm。

3.一种Nb、Ta共掺石榴石型LLZO固体电解质的制备方法，其特征在于该方法采用Nb、Ta共掺来制备具有立方相石榴石结构的LLZO，以此降低成本和提高室温离子电导率，该方法按以下固相法合成步骤进行：

(1)原料粉体准备：使用碳酸锂、氧化镧、氧化锆、氧化铌和氧化钽粉料作为原料粉体，其中氧化镧需提前在700～1000℃煅烧0.5～12小时以除水；

(2)混料：称取原料粉料，以100～600r/min的转速球磨2～24小时，随后在50～150℃下干燥2～24小时；

(3)预烧：将步骤(2)中干燥后的粉末在700～1100℃下煅烧1～12小时得到初相，再按步骤(2)中球磨干燥得到预烧粉料；

(4)成型：将步骤(3)中的预烧粉末用单轴加压或冷等静压方式在50～500MPa下压制成片；

(5)烧结：将步骤(4)中片子在800-1300℃下烧结4～24小时，烧结成致密固体电解质。

4.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于碳酸锂、氧化镧、氧化锆、氧化铌和氧化钽粉料的质量分数分别为22～35wt.％，38～50wt.％，4～24wt.％，0～20wt.％和0～30wt.％，且总和为100wt.％。

5.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述的碳酸锂粉料可由锂的氧化物、硝酸盐或氢氧化物或其混合物来代替。

6.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述的氧化镧粉料可由镧的碳酸盐、硝酸盐、氢氧化物或其混合物来代替。

7.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述的氧化锆粉料可由锆的碳酸盐、硝酸盐或氢氧化物或其混合物来代替。

8.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述的氧化铌粉料可由铌、铌和钽的硝酸盐、氢氧化物或其混合物来代替。

9.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述的氧化钽粉料可由钽、铌和钽的硝酸盐、氢氧化物或其混合物来代替。

10.权利要求3至9中任一所述的制备方法，其特征在于该方法所采用的固相法，由溶胶凝胶法、场助烧结、热压烧结中的一种来代替；该方法制备的固体电解质用于全固态电池，其技术参数为：在温度范围800～1300℃内所得样品的物相为立方相，室温下锂离子电导率为2.50×10^-4S/cm～1.40×10^-3S/cm。