[发明专利]一种介孔氮掺杂碳材料及其制备方法和用途

说明书

本发明公开一种二维介孔氮掺杂碳材料及其制备方法和所制备材料的用途。本发明的介孔氮掺杂碳材料的制备方法是将3‑氨基苯酚充分溶解于乙醇和去离子水中，然后在30℃控温下缓慢加入氨水，再将加福尔马林缓慢加入到前述混合物中，保持温度在30℃老化4h，然后在其中加入三聚氰胺和K₂CO₃，经充分搅拌反应后，再自然冷却至室温分离出黄色沉淀并干燥处理后，除去K离子，然后干燥处理得到目标产物。本发明制备的二维介孔氮掺杂碳材料是一种廉价催化剂，能够在低温下催化各类反应，经实验发现该催化剂的循环能力非常杰出，原子利用率能达到100％，其所用溶剂绿色环保，在工业催化方向有很大的潜力。

技术领域

本发明涉及一种介孔材料的制备方法及这种材料的用途，确切讲本发明涉及一种二维介孔氮掺杂碳材料及其制备方法，和这种材料的用途。

背景技术

二维介孔碳氮材料主要由含杂原子前驱体，特别是含氮碳球前驱体制备而成，因此它们可作为优良的前驱体材料通过简单的焙烧制备具有较大比表面积的氮掺杂碳材料。此外，由于碳球前驱体清晰的元素组成和有序的结构,所以衍生的氮掺杂碳材料通常能够较完整的保持其结构。氮掺杂碳材料在多相催化领域中有着广泛的应用。

含氮碳材料可以通过软模板法(J.Mater.Chem.A,6(2018)3162-3170)，硬模板法(RSC Adv.,5(2015)7522-7528)，金属盐助法(Catal.Sci.Technol.,6(2016)3670-3693)等多种方法制备。但所有这些方法需要复杂的实验程序和后处理操作将杂原子引入碳矩阵,尤其是有毒和腐蚀性的酸要求在模板去除过程中，对人体健康和环境有害(J.Mater.Chem.A,4(2016)1144-1173)。

中国专利申请2018112388590公开了一种可克服现有技术不足的、二维介孔碳氮材料制备方法，这一制备方法是以SiO₂做模板制备二维介孔碳氮材料，并在其上负载廉价金属元素作为合成亚胺等化合物的催化剂，但其制备方法相对较为复杂。且此专利采用苯甲醇和苄胺为原料，对于原子利用率未能达到100％。对未负载金属的催化剂前体经试验发现其由于较小的比表面积，未能展现出良好的催化活性。同时，该反应生成亚胺的反应温度对比二维介孔碳氮材料，其反应温度较高，而且其循环利用性较差，负载的金属在反应过程中容易脱落。

发明内容

本发明提供一种以自身偶联反应得到介孔氮掺杂碳材料方法，并预期所得到的产物较2018112388590专利申请公开的方法制备的产物具有理大的结构缺陷、含有更多石墨-N，并可有高于前述产物的催化活性和稳定性。同时本发明还提供所制备的产物的用途。

本发明的介孔氮掺杂碳材料的制备方法是将0.5～1g的3-氨基苯酚充分溶解于8～16mL的乙醇和0～8mL去离子水中，然后在30℃控温下缓慢加入氨水(0.3-1mL)并充分搅拌,再将加福尔马林缓慢加入到前述混合物中,保持温度在30℃老化4h，然后在其中加入1～2g的三聚氰胺和1～3mmol的K₂CO₃，经充分搅拌反应后，得到淡黄色的前驱溶液，之后将该淡黄色溶液置于110℃中继续反应24h，再自然冷却至室温分离出黄色沉淀，将沉淀干燥处理后归置于含8％H₂的氩气氛围中以2℃/min速度升温至500～900℃下进行碳化并在该温度下碳化时间保留120min，洗涤除去K离子，然后干燥处理得到目标产物。