[发明专利]铁系催化剂及其制备方法和应用以及碳纳米管及其制备方法

说明书

本发明涉及碳纳米管领域，具体涉及铁系催化剂及其制备方法和应用以及碳纳米管及其制备方法。该方法包括：将MgO粒子与铁盐和亚铁盐的水溶液进行分散，而后在碱性化合物存在下进行共沉淀反应，将所述共沉淀反应的产物进行固液分离，洗涤所得固相并干燥，即可得到片层状结构的铁系催化剂；该方法使得所得的铁系催化剂中，Fe元素的含量为19‑70重量％，Mg元素的含量为10‑50重量％，O元素的含量为21‑40重量％。本发明提供的铁系催化剂具有独特的结构和组成，在应用于催化化学气相沉积法制备碳纳米管时，能够制得高纯且管径均匀的碳纳米管。

技术领域

本发明涉及碳纳米管领域，具体涉及铁系催化剂及其制备方法和应用以及碳纳米管及其制备方法。

背景技术

碳纳米管具有独特的一维管状碳纳米结构和优异的力学、电学和化学性能，这些独特的性能使得碳纳米管在复合材料、催化剂载体、传感器及能源转换等领域有良好的应用前景。

气相沉积法制备碳纳米管是目前大规模制备碳纳米管的方法，该方法以Fe、Co、Ni等过渡金属单质或相关化合物为催化剂或前驱体在高温下，以含碳的有机化合物或气体，如乙烯、甲烷、乙炔等为碳源气相沉积得到碳纳米管，采用气相沉积法(CVD法)制备碳纳米管的工艺设备简单、工艺参数容易控制、便于工业化生产。

采用气相沉积法制备碳纳米管的过程中，制备的碳纳米管与前驱体或催化剂的颗粒形态密切相关，催化剂的性能及颗粒大小是影响所制备的碳纳米管石墨化程度、形态、管径以及堆积形态等性能的重要因素，特别是碳纳米管的直径与纳米尺度与催化剂的晶粒尺寸相关。因此在制备合成碳纳米管催化剂的过程中，首先要解决催化剂的颗粒形态和堆积问题。如陈理，张强等在“纳米铁催化剂制备及裂解甲烷制备小直径碳纳米管”(中国颗粒学会2006年年会暨海峡两岸颗粒计数研讨会，2006.8，402～405)中即以铁的硝酸盐与碱共沉淀制备α-Fe₂O₃颗粒，通过控制焙烧催化剂的温度得到不同纳米尺寸的催化剂晶粒，再通入甲烷采用CVD法制备直径与催化剂颗粒相近的碳纳米管。CN 1663681A中也采用了类似的工艺手段，通过制备Fe/Al催化剂，通入乙炔制备纯度在80％以上的碳纳米管。

发明内容

本发明的目的在于提供一种能够制得高纯且管径均匀的碳纳米管的铁系催化剂及其制备方法和应用以及碳纳米管及其制备方法。

为了实现上述目的，本发明一方面提供一种铁系催化剂的制备方法，该方法包括：将MgO粒子与铁盐和亚铁盐的水溶液进行分散，而后在碱性化合物存在下进行共沉淀反应，将所述共沉淀反应的产物进行固液分离，洗涤所得固相并干燥，即可得到片层状结构的铁系催化剂；该方法使得所得的铁系催化剂中，Fe元素的含量为19-70重量％，Mg元素的含量为10-50重量％，O元素的含量为21-40重量％。

本发明第二方面提供由上述方法制得的铁系催化剂。

本发明第三方面提供上述铁系催化剂在制备碳纳米管中的应用。

本发明第四方面提供一种碳纳米管的制备方法，该方法包括：在惰性气氛中，在上述铁系催化剂经氢气还原的产物存在下，将气相碳源进行化学气相沉积，得到碳纳米管。

本发明第五方面提供由上述制备方法制备得到的碳纳米管。

本发明提供的铁系催化剂具有独特的结构和组成，在应用于催化化学气相沉积法制备碳纳米管时，能够制得高纯且管径均匀的碳纳米管。

附图说明

图1是本发明的实施例1所得的铁系催化剂的SEM图。

图2是本发明的实施例1所得的铁系催化剂的XRD图。

图3是本发明的实施例1所得的碳纳米管的SEM图。

图4是图3所示的碳纳米管的局部放大SEM图。