[发明专利]一种镍-氮掺杂碳复合材料及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种镍‑氮掺杂碳复合材料及其制备方法和应用，该复合材料是通过自化学气相沉积的方法在层状双氢氧化物的层片上原位生长碳管制得；制备方法为：将硝酸镍、硝酸镁、硝酸铝和尿素加入溶剂中反应，得到层状双氢氧化物，洗涤，配制成溶液，加入盐酸多巴胺，干燥，加入三聚氰胺，搅拌，碳化，洗涤，再干燥，即得；镍‑氮掺杂碳复合材料用作燃料电池的氧化还原催化剂。本发明方法环保、易于操作，是一种绿色化学制备方法；镍‑氮掺杂碳复合材料具有较高的电催化活性和良好的稳定性，是燃料电池理想的氧化还原催化剂。

技术领域

本发明属于碳纳米材料及其制备和应用领域，特别涉及一种镍-氮掺杂碳复合材料及其制备方法和应用。

背景技术

质子交换膜燃料电池技术具有能量转换效率高、环境友好、启动快速、不依赖矿物燃料等重要优点，但是价格高昂的铂催化剂的使用带来的高成本以及铂的资源短缺已阻碍了质子交换膜燃料电池进一步发展和商业化。为了解决这一问题，近十年来，全球在新型非铂和低铂催化剂研究方面开展了大量的研究工作，并取得了许多重要成果。核壳结构催化剂是近年来出现的一类十分重要的低铂催化剂，这种催化剂可使铂的质量活性大幅度提高，铂的使用量大幅度降低，被认为是最有可能在较短时间內获得实际应用的一类低铂催化剂。然而，目前的核壳结构低铂催化剂仍然广泛使用价格昂贵的贵金属，纳米粒子作为核，致使催化剂的成本仍然偏高；此外，目前的核壳结构催化剂仍然使用碳黑作为载体，而碳载体在燃料电池运行环境中容易受到腐蚀，导致负载的贵金属的脱落、迁移，从而带来催化剂的稳定性、耐久性问题。因此，开发新型的低成本、高活性和高稳定性的核壳结构催化剂对于促进燃料电池技术的发展和商业化具有十分重要的意义。目前，以过渡金属催化剂氮掺杂制备的碳复合材料已经具备了在燃料电池发动机中完全替代铂碳催化剂的可能性。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种镍-氮掺杂碳复合材料及其制备方法和应用，该方法环保，易于操作；该镍-氮掺杂碳复合材料具有较高的电催化活性和良好的稳定性，是燃料电池理想的氧化还原催化剂。

本发明的一种镍-氮掺杂碳复合材料是通过自化学气相沉积的方法在层状双氢氧化物的层片上原位生长碳管制得；其制备原料包括：硝酸镍、多巴胺和三聚氰胺。

所述层状双氢氧化物是由硝酸镍、硝酸镁、硝酸铝和尿素通过溶剂热合成的。

本发明的一种镍-氮掺杂碳复合材料的制备方法，具体步骤如下：

将硝酸镍、硝酸镁、硝酸铝和尿素以质量比为0.3-0.5:1-3:0.8-1.5:25-35加入溶剂中反应，得到层状双氢氧化物，洗涤，配制成溶液，加入盐酸多巴胺，得到前驱体，干燥，加入三聚氰胺，搅拌，碳化，洗涤，再干燥，得到镍-氮掺杂碳复合材料，其中，硝酸镍在溶剂中的浓度为0.01-0.04mol/L，层状双氢氧化物与盐酸多巴胺的质量比为1:1-1:3，前驱体与三聚氰胺的质量比为1:2-20。

所述溶剂为去离子水；反应温度为90-100℃。

所述加入盐酸多巴胺前调节溶液的pH值至弱碱性。

所述前驱体与三聚氰胺的质量比为1:2、1:5、1:10或1:20。

所述碳化温度为700-800℃，碳化时间为1-3h。

所述再干燥是在真空条件下进行，再干燥的温度为80℃。

本发明的一种镍-氮掺杂碳复合材料用作燃料电池的氧化还原催化剂。