[发明专利]具有高催化活性的氮掺杂多孔碳膜及其制备方法和应用

说明书

本发明属于新能源材料领域，具体为一种具有高催化活性的氮掺杂多孔碳膜及其制备方法和应用。本发明首先合成聚离子液体材料，然后将其与聚丙烯酸，碳纳米管的混合溶液制得聚合物膜。再通过氨水浸泡得到高度离子铰链的多孔聚合物复合膜。此聚合物复合膜经碳化处理，即可制得多孔氮掺杂碳膜。制备的碳膜具有可控的厚度、孔径、可设计的形状，易大规模制备。本发明制备的氮掺杂多孔碳膜可以作为自支撑的电极材料，大规模的将空气中的氮气高效稳定的通过电催化转化为氨气，每平方米碳膜每小时可制备0.09克氨气。本发明制备的多孔氮掺杂碳膜在能源转化领域具有广阔的实际应用前景。

技术领域

本发明属于新能源材料技术领域，具体为一种可自支撑的氮掺杂多孔碳膜及其制备方法和应用。

背景技术

氨气(NH3)无论作为农业肥料、新的能量载体，在人类社会中都充当着一个相当重要的角色[1-4]，是人们生活当中不可或缺的化学原料。仅在2015年全世界的NH3总产量甚至已经达到了1.46亿吨[1]。氮气(N2是工业合成NH3的主要原料，虽然空气中N2的含量高达78％，但是由于N2分子中N≡N具有极高的键能(940.95kJ mol-1)和缺乏永久的偶极距，其在常温常压下异常稳定。因此工业利用N2制备NH3的方法非常苛刻。目前，哈伯法(HaberProcess)是工业生产NH3的主要方法，其过程是N2与H2在高温高压(400–500℃,200–250大气压)的作用下生成氨气。哈伯法制备NH3每年所需的能量总值约占全世界能量总产值的1％-3％[4]。此外，利用哈伯法制备NH3过程中，H2的生产更是需要燃烧大量的化石燃料(CH4+2H2O→4H2+CO2)，排放出大量的温室气体CO2，严重污染环境。

随着世界人口增长对粮食的需求也日趋增大，再加上工业发展和军事上的迫切需要，使人工固氮在本世纪初成了世界性的重大研究课题。无论是节约成本，还是环境保护，若能将空气中的N2在常温常压下转化为高附加值的氨气，那么这对优化我国能源结构具有重大的战略意义，同时也将产生巨大的经济效益。

电催化技术具有效率高、操作简便、易实现自动化等优点[5-6]，而水是一种来源广、环境友好的绿色溶剂，因此在水溶液中电催化转化N2具有很强的实际应用前景。实现大规模N2电催化转化应用的核心技术是研发高效、稳定可大规模生产的电催化剂。

由于杂原子掺杂的碳材料价廉易得，具有独特的抗氧化性、高的比表面积、可调控电化学活性及在酸碱条件下高的稳定性，其在电化学催化领域有着非常巨大的发展前景[7-10]，但是杂原子掺杂的碳作为N2还原的新型材料在国内外目前还没有文献报道。

发明内容

本发明目的是针对目前工业合成方法的缺点，比如：苛刻的反应条件(高温高压)，排放出大量的温室效应气体，以及巨大的能源消耗等问题，提供一种价廉易得、易大规模制备、具有高的电催化活性和稳定性的多孔氮掺杂碳膜及其在氮气固定中的应用。该碳膜可以在常温常压下，水溶液中高效的将氮气转化为氨气，为环境友好、低能耗的制备氨气提供一种技术支撑。