[发明专利]一种氧化铁光催化烷烃氧化的方法有效

专利信息
申请号: 201711228805.1 申请日: 2017-11-29
公开(公告)号: CN109836307B 公开(公告)日: 2021-11-23
发明(设计)人: 王峰;张超锋;黄志鹏;吕建民 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: C07C27/12 分类号: C07C27/12;C07B33/00;B01J31/28;C07C45/36;C07C49/78;C07C45/33;C07C49/563;C07C45/34;C07C49/543;C07C51/265;C07C63/06;C07C65/30
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 马驰
地址: 116023 辽宁省*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 氧化铁 光催化 烷烃 氧化 方法
【权利要求书】:

1.一种氧化铁光催化烷烃氧化的方法,其特征在于:该方法以氧化铁与N-羟基邻苯二甲酰亚胺或其衍生物组成光催化体系,以空气或氧气为氧化剂,在可见光照射下,实现烃类在室温条件下的选择性氧化,生成含氧化学品;

具体步骤为:将底物烃类以及N-羟基邻苯二甲酰亚胺或其衍生物溶解于溶剂中,加入氧化铁催化剂,随后将光反应器内气氛置换为0~0.5 Mpa的空气或氧气,0 MPa代表反应体系为常压,在20~35 oC下,可见光照射下反应10 ~ 600 min后,生成相应的醛,酮或有机酸;

底物烃类为以下化合物中的一种或两种以上;

(1)脂肪烃类化合物,环己烷或环己烯;

(2)单苯环芳香烃类化合物, C6H5-x-(CnH2n+1)x ,其中x=1~5, n=1~4,x代表取代基的数目,CnH2n+1代表不同的取代基,当x1时, CnH2n+1为相同的取代基和/或不同的取代基。

2.按照权利要求1所述的方法,其特征在于:光催化体系由氧化铁与N-羟基邻苯二甲酰亚胺或其衍生物构成;

其中,

(1)氧化铁为FeO,α-Fe2O3,γ-Fe2O3,Fe3O4中的一种或两种以上;

(2)N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)及其衍生物的结构式为:

其中,R为相同或不同的取代基,R=-H,-F,-Cl,-Br,-I,-CH3,-OCH3,-NH2,-NO2,-CHO,-Ph或-COCH3中的一种或两种以上。

3.按照权利要求1所述的方法,其特征在于:反应底物烃类化合物的浓度为0.05~10mol/L,氧化铁的摩尔用量为底物烃类摩尔用量的30~200%,N-羟基邻苯二甲酰亚胺或其衍生物的摩尔用量为底物烃类摩尔用量的10~60%。

4.按照权利要求1所述的方法,其特征在于:反应用到的溶剂为乙腈、甲醇、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮或1,4-二氧六环中一种或两种以上。

5.按照权利要求1所述的方法,其特征在于:反应所用的可见光源波长为400~650 nm,所述光源为单一波长、混合波长或连续波长,其光源功率为2~100 W。

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