[发明专利]一种非金属氮化硼催化剂及制备和应用与再生方法有效
申请号: | 201611120325.9 | 申请日: | 2016-12-08 |
公开(公告)号: | CN108187712B | 公开(公告)日: | 2021-02-02 |
发明(设计)人: | 潘秀莲;李攀;包信和;铁锴;丁民正 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;B01J38/12;B01J38/08;B01J38/10;B01J27/28;C07C17/08;C07C21/06 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 非金属 氮化 催化剂 制备 应用 再生 方法 | ||
1.一种非金属氮化硼催化剂,其特征在于:所述催化剂为多孔氮化硼,主要由硼氮两种元素构成,包含少量碳,氧,氢元素;以催化剂总质量为100%计算,其中各元素的质量分数为氮元素含量为40-50%,硼元素含量为35-55%,氧元素含量为2-7%,氢元素为1.0-2.0%,碳元素含量为1.0-15.0%;
所述催化剂以氮化硼为主体的多孔,其比表面积为200-2000m2/g;孔径构成为微孔为主,含有介孔,孔径范围在0.3-12nm,微孔0.5-1.3nm,介孔为4-10nm;孔容为0.4-2mL /g,其中介孔占总孔容的30-80%,通过调变制备方法进行调控;
该催化剂应用于乙炔氢氯化法制备氯乙烯中;
所述催化剂制备步骤如下:
(1)硼源和氮源两种前驱体材料,按照硼和氮摩尔比为4:1-1:4混合;
所用氮源是三聚氰胺,二氰二胺,尿素,六亚甲基四胺,乙二胺,g-C3N4的一种或者二种以上;
硼源为硼酸,三氧化二硼,四硼酸钠,单质硼中的一种或二种以上;
(2)溶剂采用水、乙醇、丙醇中的一种或者二种以上,将5-60g硼源与氮源的混合物溶解于300-1000mL 的溶剂中;
(3)60-90℃下搅拌,恒温搅拌下使溶剂挥发后得到前躯体;
(4)将前驱体于惰性气氛气体中高温焙烧,再转入氨气气氛中高温焙烧得到;
焙烧条件如下:惰性气氛气体可是氮气,氩气,氦气中的一种或者二种以上;使用气体流速为50-200sccm ;焙烧的温度条件为从室温按2-4K /min速率升温到400-600℃,后保温2-4小时,再按5-8K /min速率升温至800-1000℃保温2-6小时,降到室温得样品;得到的样品转移至氨气气氛焙烧,焙烧条件为:从室温按2-4K /min速率升温至700-950℃,焙烧2-12小时;降到室温,在室温用惰性气吹扫2-4小时后即得到所需催化剂。
2.根据权利要求1 所述的催化剂,其特征在于:以氮化硼为主体的多孔,其比表面积为500-1000m2/g。
3.根据权利要求1 或2所述的催化剂,其特征在于:微观结构为薄层状,其薄层厚度可根据调变制备方法进行调变,其厚度在1-10个氮化硼单层厚度,单层氮化硼厚度约为0.33nm。
4.根据权利要求1或2所述的催化剂,其特征在于:以催化剂总质量为100%计算,氮元素含量为43-48%,硼元素含量为35-43%,氧元素含量为2-7%,氢元素为1.0-2.0%,碳元素含量为1.0-8.0%。
5.根据权利要求1-4任一所述的催化剂的制备方法,其制备步骤如下:
(1)硼源和氮源两种前驱体材料,按照硼和氮摩尔比为4:1-1:4混合;
所用氮源是三聚氰胺,二氰二胺,尿素,六亚甲基四胺,乙二胺,g-C3N4的一种或者二种以上;
硼源为硼酸,三氧化二硼,四硼酸钠,单质硼中的一种或二种以上;
(2)溶剂采用水、乙醇、丙醇中的一种或者二种以上,将5-60g硼源与氮源的混合物溶解于300-1000mL 的溶剂中;
(3)60-90℃下搅拌,恒温搅拌下使溶剂挥发后得到前躯体;
(4)将前驱体于惰性气氛气体中高温焙烧,再转入氨气气氛中高温焙烧得到;
焙烧条件如下:惰性气氛气体可是氮气,氩气,氦气中的一种或者二种以上;使用气体流速为50-200sccm ;焙烧的温度条件为从室温按2-4K /min速率升温到400-600℃,后保温2-4小时,再按5-8K /min速率升温至800-1000℃保温2-6小时,降到室温得样品;得到的样品转移至氨气气氛焙烧,焙烧条件为:从室温按2-4K /min速率升温至700-950℃,焙烧2-12小时;降到室温,在室温用惰性气吹扫2-4小时后即得到所需催化剂。
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