[发明专利]钛酸铌铜钠基巨介电陶瓷材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于介电材料技术领域，具体涉及到用于高密度能量存储或电容器件的巨介电陶瓷材料及其制备方法。

背景技术

现代电子工业技术发展，要求运行速度快，集成化程度高、信息储存容量大，而在大容量集成电路中，电容器只是电路基板表面上微小的电子元器件。随着集成密度的日益提高，器件的微型化已成为现代电子工业不断追求的目标，选择高介电常数材料来制备微型电容器，可以满足对大电容量的需求。例如半导体中的核心器件动态随机储存DRAM，其面积较小，而对于每个储存单元所吸收和释放的电荷都有一定的要求，因此需要用电容介质来满足需要，而具有高介电常数的氧化物材料则可成为问题解决的选择，因此如何将高介电常数的材料微型化、器件化具有十分重要的意义。

目前高介电常数材料主要集中在过渡金属氧化物、稀土氧化物和钙钛矿相结构的陶瓷材料。钙钛矿相结构的钛酸钡系和钛酸铅系材料，介电常数通常大于1000，其高介电常数主要来源于铁电材料晶体结构和非线性的介电响应，但因铁电晶体在居里温度处发生了铁电—顺电相变，使得材料的性质随着温度改变而受到严重影响，导致器件性能的不稳定性。这是材料本征特性所决定的，也限制了其在电容器件领域的应用，设计开发新型高温度稳定性、环境友好型的高介电材料已成为现代电子工业未来发展的主要内容。

近几年来，以CaCu₃Ti₄O₁₂（以下简称CCTO）为代表的一系列具有类钙钛矿结构的高介电陶瓷材料相继报道，受到了科研人员的广泛关注。该类材料表现出优异的介电性能：在室温条件下，100Hz～100KHz的频率范围内，它们的介电常数能够保持在10000左右；随着温度的改变（100K～600K），其介电响应仍然相当稳定，且在实验过程中并未观察到任何长程结构上相变的存在，材料呈现出非线性的电流电压特性。然而在后续的研究中发现，此类材料自身存在着许多不足，如介电损耗值高、发热量大、低温条件（100K以下）介电性能急剧下降等，这都将成为制约其广泛应用的瓶颈，因此寻找一种新化学组成的高介电常数材料具有重要的理论参考和实际应用意义。

发明内容

  本发明的目的在于提供一种介电常数高、电常数稳定性好、实用性强、易于生产的钛酸铌铜钠基巨介电陶瓷材料。

本发明的另一个目的在于提供一种钛酸铌铜钠基巨介电陶瓷材料的制备方法。

本发明所采用的方案是：该陶瓷材料用通式Na_xCu₃Nb_yTi₃O₁₂表示的材料组成，式中x表示Na原子的摩尔数，y表示Nb原子的摩尔数，0.02≤ x ≤1.55,0.45≤y≤1.79。

本发明用通式Na_xCu₃Nb_yTi₃O₁₂表示的材料，x的取值为1.00，y的取值为1.00。

本发明所述的钛酸铌铜钠基巨介电陶瓷材料的制备方法在于以下步骤：

1. 配料

按照通式Na_xCu₃Nb_yTi₃O₁₂的化学计量分别称取原料Na₂CO₃、CuO、TiO₂、Nb₂O₅,混合均匀，将原料混合物装入尼龙罐中，分别加入分散剂无水乙醇和球磨介质ZrO₂球，无水乙醇与原料混合物的质量比为1:1.5，用球磨机430转/分钟球磨15～30小时，分离ZrO₂球，将原料混合物置于干燥箱内60℃烘干10～20小时，用研钵研磨40分钟，过150目筛；

2.预烧和二次球磨

将上述混磨后的物料在750℃～1000℃下预烧5～20小时，随炉冷却，将预烧之后的硬块敲碎后用球磨机430转/分钟球磨6～28小时后，干燥过150目筛；

3.造粒

向过150目筛后的粉体加入质量分数为3%的聚乙烯醇水溶液，每克粉体中加入质量分数为3%的聚乙烯醇水溶液0.3～0.6g,充分搅拌，自然干燥，用研钵研细，过120目筛，制成球状粉粒。

4.压片

将造粒后的球状粉粒放入直径为10mm的不锈钢模具内初压成型，然后再经150MPa～350MPa的冷等静压压制，保压1～4.5分钟，得到致密坯件。