[发明专利]一种直接甲醇燃料电池阳极催化剂的制备

说明书

技术领域

本发明涉及到一种甲醇燃料电池阳极催化剂的制备方法，具体的说是Pt/Au/Fe₃O₄阳极催化剂的制备方法。

背景技术

甲醇因来源广泛、运输方便、能量密度高等特点，成为取代传统能源的选择之一。直接甲醇燃料电池(简称DMFC)作为燃料电池的一种，具有高能量、无毒无污染等优点，是便携式电子设备、电动汽车等的理想电源。然而，目前的直接甲醇燃料电池阳极催化剂活性较低，阻碍了DMFC的发展，限制了DMFC的应用。因此，寻找高活性的阳极催化剂是开发利用直接甲醇燃料电池的关键问题之一。

Pt以其高催化活性和电化学稳定性成为DMFC的理想阳极催化剂。然而单组分Pt阳极催化剂具有成本高、易被甲醇氧化中间产物CO毒化等缺点，因此寻找一种成本低且CO耐受性强的DMFC阳极催化剂成为了众多人研究的焦点。现阶段研究较多的是Pt基复合型催化剂，其中Pt与Au双金属复合材料具有高催化活性及良好抗CO毒化作用。纳米Fe₃O₄及其复合材料不仅具有可回收性，还具有良好的导电性、较大比表面积、优良抗腐蚀性等特点，可将其作为电催化剂载体。纳米Fe₃O₄或其复合材料作为载体负载贵金属制备的电催化剂，不仅具有较高的电催化活性，而且还具有较好的长期稳定性。本文以Fe₃O₄纳米颗粒作为载体，利用连续还原法负载一定量的Au与Pt纳米颗粒制备出了催化性能良好、化学性质稳定的新型阳极催化剂材料Pt/Au/Fe₃O₄。

发明内容

本发明的目的是提供直接甲醇燃料电池阳极催化剂的制备方法，该制备方法是以Fe₃O₄为载体，分别负载Pt和Au纳米颗粒最终合成出Pt/Au/Fe₃O₄阳极催化剂。它能有效克服直接甲醇燃料电池阳极催化剂在使用过程中所存在的问题，从而提高对甲醇的催化活性和抗CO毒化的作用。

本发明制备的阳极催化剂是Pt/Au/Fe₃O₄阳极催化剂，其中Pt是催化剂的有效成份。

上述直接甲醇燃料电池阳极催化剂的制备过程如下：

(1)Fe₃O₄纳米颗粒制备：量取现配0.1mol/L~0.8mol/L的FeSO₄（或其他可溶性亚铁盐）水溶液80mL放入锥形甁中，通30min氮气除氧，并确保以下操作均在氮气下进行，在磁力搅拌作用下，向上述溶液加入0.3mol/L~1mol/L的NaOH（也可以是其他强碱或尿素）溶液40mL~60mL，搅拌使其混合均匀，待溶液生成白色沉淀时，再向其中逐滴加入10mL~16mL、2wt%~10wt%的H₂O₂，此时悬浊液颜色逐渐变为棕黑色，继续在磁力搅拌器上搅拌6小时；

(2)Au/Fe₃O₄颗粒的制备过程：移取0.0001mol/L~0.0051mol/L的Fe₃O₄悬浊液1mL到试管中，超声分散30min后，在超声条件下加入上述一种或多种还原剂，2min后逐滴向悬浊液中加入0.1mL~4mL浓度为0.0024mol/L的HAuCl₄溶液，继续超声反应15min，用稀酸调节溶液pH值为1~7，超声分散30min后取出备用；

(3)在超声条件下向烧杯中加入2mL~12mL的0.0019mol/L的H₂PtCl₆溶液，超声15min后再逐滴向溶液中加入上述一种或多种还原剂，继续超声半小时，新制备一份Au/Fe₃O₄悬浊液加入到上述溶液中超声混合30min，取出静置4h后用去离子水、乙醇或乙酮分别清洗数次至无其他离子，真空干燥。

步骤(2)中，THPC与还原剂生成Au形成THPC-Au纳米颗粒，负载到Fe₃O₄纳米颗粒表面，此时制备出的Au纳米颗粒粒径约为1-20nm左右，Au/Fe₃O₄纳米颗粒的粒径在20-100nm左右。