[发明专利]一种氮氧化物荧光粉及其制备方法和应用

说明书

技术领域

本发明涉及发光技术领域中的一种荧光材料，尤其涉及一种氮氧化物荧光粉及其制备方法和应用。

背景技术

白光LED(Light Emitting Diode)具有无毒、高效节能、寿命长、全固态、工作电压低、抗震性及安全性好等诸多优点，可被广泛地应用在照明和显示领域。其取代传统的白炽灯和荧光灯而作为新一代照明光源具有深远的意义。

实现白光LED普遍而简单的方法是在蓝光LED芯片上涂覆可被蓝光激发而发射黄光的荧光粉。目前，广泛应用在商业化白光LED上的黄色荧光粉主要是YAG钇铝石榴石，其化学式为Y₃Al₅O₁₂:Ce³⁺，(参见美国专利5,998,925和欧洲专利862,794)。这种荧光粉制作的白光LED具有很高的流明效率，然而，由于其发射光谱中缺少红光成分，从而导致合成的白光LED的显色指数偏低，色温偏高。这就限制了白光LED在低色温、暖白光照明领域的应用。为了获得高显色性，低色温的暖白光LED，人们提出通过绿色和红色荧光粉混合的方法制作白光LED。这种荧光粉混合的方法存在着不同荧光粉之间再吸收，从而导致整体发光效率较低。同时制作的白光LED的发射光谱随着驱动电流的变化而变化。

近年来，氮化物以及氮氧化物荧光粉由于其优越的热稳定和化学稳定特性，较宽的激发和发射光谱以及高的流明效率引起人们的广泛关注。日本研究人员发明的黄色荧光粉Ca-α-SiAlON:Eu²⁺和绿色荧光粉β-SiAlON:Eu²⁺已经应用到了白光LED上。然而，这些氮氧化物荧光粉的合成条件非常苛刻，通常需要在大于1700℃的高温、高压的条件下合成，或者采用在空气中不易存放的金属氮化物合成，制备较困难。美国研究人员报道了一种具有改善白光LED色彩品质的氧氮化物磷光体(美国专利US7,439,668和国际专利WO2006/094139)，然而这种氧氮化物磷光体的合成温度(1600℃)也比较高。

发明内容

本发明的目的是为了解决现有技术中显色指数偏低，合成温度较高的问题，而提供的一种氮氧化物荧光粉及其制备方法和应用。

为了达到上述目的，本发明的采取的技术方案如下：

一种氮氧化物荧光粉，其特征是，材料化学式为：M₃(Ln_2-xCe_x)D₃O_12-6nN_4n，其中M代表Mg、Ca、Sr、Ba或Zn中的至少一种；Ln代表Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd或Lu中的至少一种；D代表Si、Ge、Sn、Ti、Zr或Hf中的至少一种；所述x的取值范围为0.0001≤x≤0.4，n的取值范围为0.01≤n≤1。

一种氮氧化物荧光粉的制备方法，该方法由以下步骤实现：

(1)以化学式为M₃(Ln_2-xCe_x)D₃O_12-6nN_4n中元素的氧化物、氟化物、氯化物、氮化物或相应的盐类为原料，按摩尔比称取，充分研磨混合均匀，获得混合物样品；所述M代表Mg、Ca、Sr、Ba或Zn中的至少一种；Ln代表Al、Ga、In、Sc、Y、La、Gd或Lu中的至少一种；D代表Si、Ge、Sn、Ti、Zr或Hf中的至少一种；所述x的取值范围为0.0001≤x≤0.4，n的取值范围为0.01≤n≤1；

(2)将步骤(1)获得的混合物样品置入坩埚中，在还原气氛条件下，放入高温炉中焙烧，获得烧结体；所述混合物样品的焙烧温度为1200-1400℃，焙烧时间为4小时；

(3)将步骤(2)获得的烧结体研磨后即得到所述的荧光粉。

所述的还原气氛为一氧化碳或氢气。

所述的高温炉为马弗炉或管式炉。

上述一种氮氧化物荧光粉在制备白光LED中的应用，是将所述的氮氧化物荧光粉与环氧树脂按照质量比为0.2∶1的比例混合均匀，涂覆在蓝光InGaN芯片上，封装固化而制得白光LED。