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[发明专利]高碳烯烃氢甲酰化碳载铑钴单原子合金催化剂及其制备与应用方法-CN202211465012.2在审
发明人：潘原;陶舒;高文文;张有志;刘宾;柴永明;柳云骐 -专利权人：中国石油大学（华东）
申请日： 2022-11-22 - 公布日： 2023-01-31 - 主分类号： B01J31/18 文献下载
摘要：本发明涉及精细化工领域，公开了一种高碳烯烃氢甲酰化碳载铑钴单原子合金催化剂及其制备与应用方法。该催化剂包括活性金属组分铑、助剂组分钴及氮原子掺杂的多孔碳载体；其制备方法为：将六水合硝酸钴和2‑甲基咪唑分别溶于甲醇中；混合后搅拌，通过离心、乙醇洗涤，收集生产的沉淀物并真空干燥，得到金属有机框架材料后分散于甲醇溶液中，得混合溶液Ⅰ；将铑源化合物溶于甲醇溶液中，得混合溶液Ⅱ；溶液Ⅰ和溶液Ⅱ混合后进行充分反应，油浴干燥，得催化剂前驱体，随后焙烧得成品。本发明碳载铑钴单原子合金催化剂制备流程简单可靠，绿色环保，生产成本低；用量少，具有很高的原料转化率及醛收率；易分离回收，循环性能好，工业应用优势显著。
烯烃氢甲酰化碳载铑钴单原子合金催化剂及其制备应用方法

[发明专利]一种烯烃氢甲酰化催化剂固载化方法-CN201711393196.5在审
发明人：邓生财;张婷婷;李娟 -专利权人：江苏欣诺科催化剂有限公司
申请日： 2017-12-21 - 公布日： 2018-05-29 - 主分类号： B01J31/24 文献下载
摘要：本发明提供了一种烯烃氢甲酰化催化剂及其固载化方法，将羰基铑催化剂中的铑与其他金属形成金属固溶体从而固定在多孔载体的表面，得到一种用于烯烃氢甲酰化的新型载体催化剂。从而解决了氢甲酰化催化剂固载化需要解决的问题。该载体催化剂具有与固载前的均相催化剂类似的性能，活性组分在单次反应中基本不流失，同时固载化成本较低。
固载化催化剂烯烃氢甲酰化氢甲酰化催化剂金属形成金属均相催化剂载体催化剂多孔载体新型载体固溶体羰基铑固载

[发明专利]一种氢甲酰化方法和一种氢甲酰化产物的分离方法-CN202011144073.X在审
发明人：刘凌涛;王海京;宗保宁;毛俊义;罗一斌;朱振兴;张同旺;朱丙田;韩颖 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院
申请日： 2020-10-23 - 公布日： 2022-05-13 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：一种氢甲酰化方法和一种氢甲酰化产物的分离方法，氢甲酰化方法，包括：一氧化碳、氢气、烯烃与膦配体、活性金属化合物接触进行氢甲酰化反应生成醛和/或醇，所述的活性金属化合物为有机钴化合物或有机铑化合物，反应液相物料中含有烷基改性聚乙烯基吡咯烷酮以及氢甲酰化反应混合物经两次蒸馏分离得到氢甲酰化产物。本发明提供的氢甲酰化方法具有更高的催化剂稳定性。本发明提供的氢甲酰化产物的分离方法经过两次蒸馏分离，与现有技术的氢甲酰化产物的分离方法相比更简便。
一种氢甲酰化方法产物分离

[发明专利]生产经氧化的有机化合物的方法-CN02805286.2无效
发明人： F·A·科克;G·H·威特菲尔德;D·H·米尔斯 -专利权人：约翰森·马瑟公开有限公司
申请日： 2002-03-13 - 公布日： 2004-04-28 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：一种用于烯烃加氢甲酰化以生产经氧化的化合物的方法，其包括将烯烃、一氧化碳及氢在升高的温度及压力下、在含铑的加氢甲酰化催化剂及其量不超过相当于烯烃上100ppmw/w钴金属的钴或钴化合物存在时一起反应。钴或钴化合物的加入有助于弱反应性的烯烃进料或含有某些杂质的进料的反应。
生产氧化有机化合物方法

[发明专利]连续氢甲酰化反应中调节正异比的方法-CN202110664638.5在审
发明人：杨旭石;赖春波;马利群;费利江;易明武;范曼曼;陈毅立 -专利权人：上海华谊(集团)公司
申请日： 2021-06-16 - 公布日： 2021-09-17 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：公开了连续氢甲酰化反应中调节正异比的方法，它包括(a)提供催化剂组合物，包括：铑化合物、下式单亚磷酸酯配体和下式双亚磷酸酯配体，以1摩尔铑金属元素计，所述单亚磷酸酯配体的摩尔数为1‑6，所述双亚磷酸酯配体的摩尔数为0‑5；(b)提供2‑4个串联的填充有所述催化剂组合物的氢甲酰化反应器；(c)向第一级氢甲酰化反应器中通入烯烃和化学计量量的一氧化碳，和占总量10‑30体积％的氢，余下各级反应器以基本平均的方式通入余量的氢
连续氢甲酰化反应调节方法

[发明专利]一种氢甲酰化催化剂及其应用-CN202210654841.9在审
发明人：孙绳政;许振成;路赟;刘超;董龙跃 -专利权人：万华化学集团股份有限公司
申请日： 2022-06-10 - 公布日： 2022-08-23 - 主分类号： B01J27/185 文献下载
摘要：本发明公开了一种氢甲酰化催化剂及其应用。所述氢甲酰化催化剂由包含固载型铑和含膦配体的组分混合得到；所述固载型铑与含膦配体的重量比为1:(10‑100)；所述固载型铑为过渡金属磷化物负载铑催化剂；所述含膦配体包含至少一种下式所示的双膦配体。该氢甲酰化催化剂具有较高的催化活性和稳定性，正构醛产品的选择性可达87.6％以上，转化率高达99％以上，并且能有效抑制氢甲酰化反应中异构醛副产物的生成，从而大大提升对产物正异比的调控。
一种氢甲酰化催化剂及其应用

[发明专利]高碳烯烃氢甲酰化碳载单原子钴催化剂及其制备与应用方法-CN202211443540.8在审
发明人：潘原;高文文;陶舒;刘士欢;刘宾;柴永明;柳云骐 -专利权人：中国石油大学（华东）
申请日： 2022-11-18 - 公布日： 2023-02-03 - 主分类号： B01J27/24 文献下载
摘要：本发明涉及精细化工和多相催化技术领域，公开了一种高碳烯烃氢甲酰化碳载单原子钴催化剂及其制备与应用方法。该催化剂含有杂原子组分、金属钴活性组分及载体，其制备方法为：将钴金属前驱体溶解于溶剂中，加入杂原子配体搅拌；再加入介孔结构导向剂和金属分散剂并搅拌，得到催化剂前驱体溶液；干燥后得到催化剂前驱体粉末；充分研磨，在惰性气氛下热解；冷却至室温，得到碳载单原子钴催化剂。本发明采用杂原子配体预分散‑自组装‑热解策略制备的单原子钴催化剂，合成步骤简单，反应条件温和，绿色环保；在烯烃氢甲酰化反应中表现出优异的高活性、高稳定性及高选择性；生产成本低，循环性能好，在工业应用上具有明显的优势
烯烃氢甲酰化碳载单原子催化剂及其制备应用方法

[发明专利]铁磁性纳米颗粒固载铑络合物的氢甲酰化催化剂的制法-CN201410725235.7有效
发明人：姜伟丽;罗聃;周红军 -专利权人：中国石油大学(北京);北京中石大新能源研究院有限公司
申请日： 2014-12-03 - 公布日： 2015-04-01 - 主分类号： B01J31/28 文献下载
摘要：本发明提供了一种铁磁性纳米颗粒固载铑络合物的氢甲酰化催化剂的制备方法。该方法是以桥联配体将铑络合物键合在超顺磁性Fe₃O₄纳米颗粒表面，制备得到铁磁性纳米颗粒固载铑络合物的氢甲酰化催化剂。本发明提供了上述方法制备的催化剂以及该催化剂在氢甲酰化反应中的应用。本发明所提供的SPION-Rh催化剂将拥有巨大的表面积的纳米颗粒与铑结合构建纳米催化簇有利于提高其催化效率，该催化剂在氢甲酰化反应中具有良好的活性。通过磁性粒子的引入使得可以通过外加磁场的方法简便回收金属铑，轻易解决工业上均相催化中铑回收困难的问题。
铁磁性纳米颗粒固载铑络合物氢甲酰化催化剂制法

[发明专利]连续氢甲酰化工艺中催化剂的使用方法-CN201110163660.8有效
发明人：郭浩然;朱丽琴;陈和;包天舒;解娜;袁浩;冯静;王红红;王蕴林 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
申请日： 2011-06-17 - 公布日： 2012-12-19 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：连续氢甲酰化工艺中催化剂的使用方法，属于醛的制备领域。包括C2～C4烯烃与一氧化碳和氢气在铑催化剂作用下经氢甲酰化反应连续化地制备醛，其特征是间断地从反应系统中排出一部分失活的铑催化剂同时补充活性铑催化剂，在两次排出-补加期间用反应温度调节反应速率。本发明还提供了一种预测氢甲酰化反应中铑催化剂活性的方法和一种预测氢甲酰化反应中反应温度的方法。本发明可以对反应器中铑的浓度进行有效控制，既可以避免微小量物流操作，又能够减缓铑催化剂因浓度过高而增加的失活进程，提高铑催化剂的使用效率，这些优点在装置采用长周期运行方案时将更加具有突出效果。
连续氢甲酰化工催化剂使用方法

[发明专利]二氢呋喃氢甲酰化制备醛的方法-CN201610819639.1有效
发明人：李媛;赖春波;高山林;陈毅立;王苏;廖本仁;黄晓云 -专利权人：上海华谊（集团）公司
申请日： 2016-09-13 - 公布日： 2018-10-09 - 主分类号： C07D307/12 文献下载
摘要：本发明涉及一种二氢呋喃氢甲酰化制备醛的方法，主要解决现有技术中反应体系反应时间长，催化剂回收困难、产品收率较低的问题。本发明通过采用一种二氢呋喃氢甲酰化制备醛的方法，将二氢呋喃、高于160℃的高沸点有机溶剂、铑催化剂前体、单膦配体、含氧化合物添加剂、一氧化碳和氢气加入到氢甲酰化反应器中，在温度40～100℃、压力1.0～4.0MPa下反应，生成包括醛的产物，形成的催化体系可以实现循环套用，也可通过连续化工艺进行生产的技术方案较好地解决了上述问题，可用于二氢呋喃氢甲酰化制备醛中。
呋喃氢甲酰化制备方法

[发明专利]一种多相铑基氢甲酰化催化剂及其制备方法和应用-CN201711067669.2有效
发明人：王彬;徐珂;郑明芳;栗同林 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
申请日： 2017-11-03 - 公布日： 2022-07-12 - 主分类号： B01J31/28 文献下载
摘要：本发明提供了一种多相铑基氢甲酰化催化剂及其制备方法和应用，所述多相铑基氢甲酰化催化剂包括载体以及与载体通过偶联剂相连的均相铑基氢甲酰化催化剂，其制备方法包括：步骤I、使用含有卤代烷基的硅烷偶联剂与载体在溶剂中反应，得到卤代烷基官能化的载体；步骤II、将步骤I中得到的卤代烷基官能化的载体与均相铑基氢甲酰化催化剂进行傅‑克烷基化反应，使均相铑基氢甲酰化催化剂固定在载体上，得到多相铑基氢甲酰化催化剂。本发明的多相氢甲酰化催化剂，铑基催化剂能够稳定的固定在载体上，在氢甲酰化反应中提高了催化剂的稳定性和活性，并且能够减少铑基催化剂的损失，从而降低生产成本。
一种多相铑基氢甲酰化催化剂及其制备方法应用

[发明专利]一种用于氢甲酰化反应的新型催化剂体系及氢甲酰化反应方法-CN202111351448.4在审
发明人：于斌成;鲍元野;王灿昌;姜海林;谭相敏;李鹏;康德恩 -专利权人：万华化学集团股份有限公司
申请日： 2021-11-16 - 公布日： 2022-02-01 - 主分类号： B01J31/02 文献下载
摘要：本发明提供一种用于氢甲酰化反应的新型催化剂体系及氢甲酰化反应方法，本发明提供的用于氢甲酰化反应的催化剂，包括铑金属化合物、双膦配体、单膦配体和含氟烯烃。本发明提供的催化剂体系在氢甲酰化反应中可以有效降低单膦配体用量，降低配体结晶析出导致局部堵塞的风险，并且有效降低反应过程中原料发生聚合产物含量，提高总体选择性。
一种用于氢甲酰化反应新型催化剂体系方法

[发明专利]一种有机铑催化剂及应用-CN200510057323.5无效
发明人：吴建军;陈长波;曹汉锦;刘杨勇;余文英;张宗敏 -专利权人：重庆西南合成制药有限公司
申请日： 2005-10-13 - 公布日： 2006-05-03 - 主分类号： B01J31/22 文献下载
摘要：本发明涉及一种有机铑催化剂及其作为氢甲酰化反应的催化剂的应用。它公开的是以二氯－亚硝酰(双三苯磷)合铑为主的络合催化剂和与有机钴混合而成的复合催化剂作为C2－C4氢甲酰化反应的催化剂的应用。这种有机铑催化剂与其他的有机铑化合物相比，它的催化活性要明显得多，无论在反应速度，产物正异比，活性衰减都有明显的优越性。
一种有机催化剂应用

[发明专利]乙酰丙酮二羰基铑的制备方法和混合碳四氢甲酰化的方法-CN202010271882.0有效
发明人：吴青;李晨;蒋凌云;王鹏飞;郝婷婷;王本雷;李继霞;臧甲忠 -专利权人：中国海洋石油集团有限公司;中海油天津化工研究设计院有限公司
申请日： 2020-04-09 - 公布日： 2022-08-23 - 主分类号： C07F15/00 文献下载
摘要：本发明公开了一种乙酰丙酮二羰基铑的制备方法和混合碳四氢甲酰化的方法。本发明制备方法包括：将水合氧化铑水溶液、有机羧酸类催化剂以及乙酰丙酮搅拌混合，加热至反应温度，然后通入一氧化碳进行反应，反应完成后经过滤、去离子水洗涤滤饼，抽滤后即可得到乙酰丙酮二羰基铑。本发明还公开了一种混合碳四中氢甲酰化的方法，包括本发明乙酰丙酮二羰基铑的制备步骤。本发明制备方法能够以高收率制得低氯含量的乙酰丙酮二羰基铑，同时由于反应条件温和，不会因为高温反应过程而产生不溶物，得到的乙酰丙酮二羰基铑产品可以直接应用于混合碳四氢甲酰化反应，省去了产品干燥及重结晶等过程
乙酰丙酮羰基制备方法混合碳四氢甲酰化

[发明专利]氢甲酰化工艺-CN200810170965.X有效
发明人：薛茂霖;杨浩熏;时国诚;苏再添 -专利权人：财团法人工业技术研究院
申请日： 2008-10-21 - 公布日： 2010-06-09 - 主分类号： C07C45/49 文献下载
摘要：本发明是关于一种使用铑金属催化剂的环烯烃氢甲酰化工艺，尤其是有关于回收铑金属催化剂的方法。本发明为(1)将铑化合物及磷基化合物与溶剂混合，在醛类化合物存在下，加入氢气及一氧化碳，使环烯烃化合物进行氢甲酰化反应，将该环烯烃转化成环烷醛；(2)在完成氢甲酰化反应后，使环烷醛、醛类化合物、及铑催化剂溶液的混合物分为第一层及第二层，其中第一层实质上包括铑催化剂溶液，第二层实质上包括环烷醛与醛类化合物；以及(3)分离第一层及第二层。分离步骤后，保留的第一层可加入新的环烯烃进行另一次的氢甲酰化反应。
氢甲酰化工

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