[发明专利]带吡啶基团的聚苯并咪唑制备高氮含量的三维氮掺杂石墨烯

摘要

本发明用可溶性的全芳香性的带有吡啶基团的聚苯并咪唑（PPBI）为氮源和碳源制备高氮含量的三维氮掺杂石墨烯的方法，PPBI溶液与模板剂纳米颗粒（纳米二氧化硅、氧化铁、氢氧化铁或氧化镁颗粒等）混合均匀，PBI溶解后均匀涂饰在纳米颗粒表面，其高分子中的吡啶环和苯并咪唑环规则地排列在模板剂表面，热解时可以得到氮掺杂石墨烯，由于分子中含有吡啶基团，其氮掺杂石墨烯中吡啶型氮的含量增加。要求：PPBI粘均分子量1~3万；模板剂粒径为5~50nm二者的质量比为3:1~1:3；热解温度为800~1100℃，热解2~3h，用稀酸洗涤3次，去离子水洗涤3次。制备三维氮掺杂石墨烯用于氧还原催化剂、氧析出催化剂，用于燃料电池、金属空气电池和超级电容器等电化学能源存储与转换器件。

主权项

1.一种制备高氮含量的三维氮掺杂石墨烯的方法，其特征在于: 采用可溶性的全芳香性的含有吡啶基团的聚苯并咪唑(PPBI)作为氮源和碳源，该高分子内的吡啶环和苯并咪唑环之间形成共轭结构的大π键，该类芳香性的刚性分子规则地排列在模板剂纳米颗粒的表面，在氩气保护下，热解，去除模板剂后即可得到高氮含量的三维氮掺杂石墨烯，且吡啶环的存在可以增加氮掺杂石墨烯中吡啶氮的含量；PPBI是由芳香性的刚性吡啶环和苯并咪唑组成，且分子中含有富含氮元素的吡啶环、咪唑环和端氨基，在氩气保护下热解，易形成氮掺杂石墨烯结构，分子中的羧基热解时脱羧产生的二氧化碳起到造孔作用使孔隙间互通； PPBI溶液与不同粒径模板剂采用不同质量比混合、搅拌、蒸出溶剂、真空干燥、研磨，在高温炉内，氩气保护下热解2‑3h，待冷却后，取出，用稀酸洗涤以去除模板剂和活化工艺，制备得到三维氮掺杂石墨烯；所述的得到的三维氮掺杂石墨烯，应用于催化氧还原反应的催化剂，用在金属空气电池、燃料电池；也可用于催化电解水氧析出反应的催化剂；还可用于超级电容器的电极材料。