[发明专利]将甲烷转化为高级烃产物的方法和催化剂

权利要求书

1.将甲烷在金属氧化物催化剂上通过氧化偶合转化为高级烃产物的方法，所述方法的特征在于，使含甲烷和氧的气体混合物在至少650℃的温度下与由氧化锂、碱土金属氧化物和镧系元素氧化物构成的固体催化剂接触，其中含锂量小于0.20％重量，碱土金属与镧系元素的原子比在0.8/1至8/1范围内变化，所述的催化剂按以下方法制得：

—制备锂、碱土金属和镧系元素的氧化物的混合物，其中锂含量超过1％重量；

—在至少是部分氧化性的气氛中通过高温热处理使混合物中的含锂量降到0.20％重量以下。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，起始氧化物混合物的含锂量在4％至10％重量之间变化，而在最终催化剂中的含锂量则降至0.1％重量的量级。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，降低锂含量是通过在氧气流或含氧气体流中加热氧化物混合物而实现的，温度一般在700℃至900℃之间，时间为3至30小时。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，降低锂含量是通过：首先在氧气流或含氧气体流中加热氧化物混合物，温度一般在700℃至900℃之间，时间为3至30小时，除去一部分锂；然后再在有甲烷和氧存在下，在700℃至800℃的温度范围内操作以除去锂。

5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述含氧气体流为空气。

6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述含氧气体流为空气。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，氧化物混合物和最终催化剂中碱土金属与镧系元素的原子比在2/1至4/1范围内变化。

8.根据权利要求1或7所述的方法，其特征在于，所述的碱土金属为镁，镧系元素为钕或镧。

9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，实现上述甲烷氧化偶合反应的操作条件为：将气体物流通入固定床形式的催化剂中，气体物流含甲烷和氧，可用惰性气体稀释，其中甲烷/氧的摩尔比在1.5/1和10/1之间，工作温度在650℃至1000℃之间，接触时间一般为0.0005至0.02分钟/克催化剂/毫升气体进料这一量级。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述甲烷/氧的摩尔比在1.8/1至5/1之间，工作温度在800℃至950℃之间。