[其他]核燃料烧结体及其制造方法

说明书

本发明涉及在烧结基体中，混有中子毒物（吸收剂，poison）的一种UO₂或（U，Pu）O₂和（U，Th）O₂的混合氧化物的核燃料烧结体，以及制造这种核燃料烧结体的方法。

这类核燃料烧结体及其制造方法已由德国专利说明书3144684公开。中子毒物是由烯土元素尤其是钆组成。为了制造这种核燃料烧结体，将UO₂原料粉末与稀土氧化物粉末（Gd₂O₃）混合，并将混合物压制成压块，并在1500°～1750℃温度下，于还原性烧结气氛中经过热处理。当压块的加热速度为1℃/分～10℃/分时，保持上述温度的时间为1～10小时。

核反应堆燃料元件的燃料棒填满了这种核燃料烧结体。稀土元素，特别是钆，在中子物理学上是可燃中子毒物，这种毒物当核反应堆燃料元件在核反应堆中停留一定时间以后，其毒化中子的特性就会失去。核反应堆燃料元件是在例如三个连续而通常长度相等的燃料元件周期内用于核反应堆的。在一个燃料元件周期的末尾，核反应堆中的部分核反应堆燃料元件被新的未受幅照的核反应堆燃料元件取代。如果燃料元件周期相当长，则置入核反应堆内的新核反应堆燃料元件中的稀土元素（特别是钆）直至第一个燃料元件周期的末尾还未完全耗尽。这就是所谓的剩余毒化，它导致核反应堆下一个燃料元件周期开始时产生不希望有的反应性降低。

本发明的任务在于提供一种在较长周期的燃料元件中能防止上述反应性降低的核燃料烧结体。

为了完成这个任务，在本文一开始就已提及的本发明的这种核燃料烧结体的技术特征在于，中子毒物的化合物形式为UBx（X＝2，4和/或12）和/或B₄C。

在中子物理学上硼也是一种可燃中子毒物。对于周期为12个月的燃料元件，钆具有最佳燃料特征，而对于周期为18个月的燃料元件，硼具有最佳燃料特征。

烧结基体中的含硼量最高为5%（重量）是适宜的，而在100ppm～1%（重量）范围内则是有利的。

为利于制造本发明的核燃料烧结体，在混合物成分UO₂-，PuO₂-，ThO₂-，（U，Pu）O₂-和（U，Th）O₂粉末中，至少有一种成分与UBx（X＝2，4和/或12）粉末和/或B₄C粉末混合制成压块，接着进行烧结。

可以表明在采用这种硼化合物的条件下，硼在烧结时实际上并没有逸出，而是留在所得到的核燃料烧结体的烧结基体中。

将形式为UBx和B₄C的化合物通过适当的方式散布到核燃料烧结体的整个烧结基体中，这种散布最好是均匀散布。

此外，采用UO₂-，PuO₂-，ThO₂-，（U，Pu）O₂-和（U，Th）O₂-粉末的混合物成分也是可取的，其总的含氟量小于100ppm。由于含氟量较少，烧结时硼的逸出更加受到遏制。

如果采用平均颗粒直径为5～100微米的UO₂-，PuO₂-，ThO₂-，（U，Pu）O₂-和（U，Th）O₂-粉末的混合物成分也是可取的。这种粉末特别松散，因此可促使UBx-和B₄C-粉末均匀混合。

正如在德国专利说明书3144684中所介绍的并且在本文开始时所给出的方法，烧结可在还原性烧结气氛中（例如在纯氢气氛中）进行。

但是也可根据德国专利说明书3142447所介绍的方法进行烧结，把同样含有UBx-和/或B₄C-粉末的压块在1000°～1400℃处理温度下，先后相继置于氧化性气氛和还原性气氛中进行热处理。对于氧化性气氛，例如可用二氧化碳;而还原性气氛，例如可用氢气。如压块含有B₄C，则用CO₂作为氧化性气氛时，烧结中硼的损失甚至于完全能够避免。

从美国专利说明书3427222（实施例1）中，虽然已知由UO₂制成的核燃料烧结体以硼作为中子毒物，但是所述硼并非混合在核燃料烧结体的烧结基体中，而是存在于含有硼化合物的表面层，并是经过如喷射方法敷加到核燃料烧结体上。