[发明专利]生产1，2，4-苯三酸或1，2，4，5-苯四酸的方法

权利要求书

1、一种在液相条件下，有钴源、锰源加溴源，有或没有锆源情况下，于约100-275℃温度下，用分子氧氧化1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯，分别生成1，2，4-苯三酸或1，2，4，5-苯四酸的方法，其特征在于该方法包括在至少两个阶段内分段加入溴成份，其中在第一阶段内加入总溴重量的约10-35%，而其余部分则在最后阶段中加入，其中在最后阶段内的温度由约175℃上升到约275℃，而前一阶段的温度是在约100-165℃之间。

2、根据权利要求1的方法，其中该催化剂包含一种或多种包括有锆、钴和锰在内的重金属氧化催化剂，提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约2-15毫克原子的总金属量，及一种溴源提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约1，5-50毫克原子的总溴量。

3、根据权利要求1的方法，其中该催化剂包含一种或多种包括锆、钴和锰在内的重金属氧化催化剂，其中锆含量约为1-5重量%，锰含量约为14-25重量%，钴含量约为70-90重量%，所提到的每种金属的量均以其占总金属催化剂重量的重量百分比给出，及一种溴源提供所加溴的总重量比例约为总金属催化剂重量的100-160重量%。

4、根据权利要求1的方法，其中氧化作用是在醋酸溶剂中、在一个氧化区内进行的，其中醋酸对1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯的重量比例是在约1.0-2.5∶1.0的范围内，催化剂是钴-锰-溴催化剂，提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约2-15毫克的总金属，及一种溴源提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约1.5-50毫克原子的总溴量。

5、根据权利要求2的方法，其中氧化作用的在醋酸溶剂中，在一个氧化区内进行的，其中醋酸对1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯的重量比约为1.0-2.5∶1.0，催化剂为锆-钴-锰-溴催化剂，锆对钴的原子数比例约为1∶10-1∶100。

6、一种在液相条件下，存在有钴源、锰源加上溴源，有或没有锆源时，于约100-250℃温度，用分子氧氧化1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯，分别生成1，2，4-苯三酸或1，2，4，5-苯四酸的方法，其特征在于该方法包括以一种两步骤法实施氧化反应，其中第一氧化阶段是在温度约为100-200℃进行的半连续式氧化过程，致使每个苯环上平均只有1-2个甲基被转化为羧基，从而避免催化剂中毒，并使经过部分氧化的1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯分别完全氧化为1，2，4-苯三酸或1，2，4，5-苯四酸，在温度从约140-175℃到约150-250℃下进行的分批式氧化过程中，在至少两个阶段内分段加入溴成分，其中在第一阶段加入所加总溴量的10%至约35重量%，其余的在加溴的最后阶段加入。

7、根据权利要求6的方法，其中该催化剂包含一种或多种包括锆、钴和锰在内的重金属氧化催化剂，以提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约2-15毫克原子的总金属，一种溴源提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约1.5-50毫克原子的总溴量。

8、根据权利要求6的方法，其中该催化剂包含一种或多种包括有锆、钴和锰在内的重金属氧化剂，其中锆含量约为1-5重量%，锰含量约为14-25重量%，钴含量约为70-90重量%，所提到的每种金属的量均以其占总金属的重量百分比给出，一种溴源以提供所加溴的总重量比约为总金属催化剂的100-160重量%。

9、根据权利要求6的方法，其中氧化作用是在醋酸溶剂中、在一个氧化区内进行的，其中醋酸对1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯的重量比约为1.0-2.5∶1.0，催化剂为钴-锰-溴催化剂，以提供每摩尔1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约2-15毫克原子总金属，及一种溴源提供每摩尔1，2，4三甲苯或1，2，4，5-四甲苯约1.5-50毫克原子总溴。

10、根据权利要求7的方法，其中氧化作用是在醋酸溶剂中、在一个氧化区内进行的，其中醋酸对1，2，4-三甲苯或1，2，4，5-的重量比约为1.0-2.5∶10∶1.0，催化剂是一种锆-钴-锰-溴催化剂，而锆对钴的原子数比例约为1∶10至1∶100。