[发明专利]单原子钴负载氮化碳催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种单原子钴负载氮化碳催化剂及其制备方法和应用，该制备方法包括以下步骤：将2‑甲基咪唑与三聚氰酸的混合溶液和三聚氰胺溶液混合，加入钴盐水溶液，制得负载钴盐的超分子前驱体，经煅烧，得到单原子钴负载氮化碳催化剂。本发明的制备方法，采用简单的“超分子自组装‑配位/静电吸附‑煅烧”策略，能够将单原子钴牢固且均匀的负载在氮化碳上，由此制得的单原子钴负载氮化碳催化剂具有比表面积高、活性位点均匀、原子利用率高、稳定性好等优点，是一种性能优异的新型过硫酸盐活化剂，且能够在用量极其低的条件实现对过硫酸盐的高效活化，对于快速、彻底的净化水环境具有十分重要的意义。

技术领域

本发明属于环境新材料领域，具体涉及一种单原子钴负载氮化碳催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

在人们的生产生活中，抗生素已被广泛使用，而且大量未被有效利用的抗生素容易通过各种途径进入到水环境中，其在自然水体中检测到的抗生素的浓度从ng/L到μg/L不等。与此同时，大量进入到环境中的抗生素，可能会引起抗生素耐药性的问题，进而对人类身体健康产生严重威胁。因此，有效去除水环境中的抗生素是非常有必要的。

基于过硫酸盐的高级氧化技术(PS-AOPs)可形成高活性物种，具有pH应用范围宽、半衰期长、保存简易等优点，能够快速去除水体中难降解有机污染物。然而，过硫酸盐在常温条件下比较稳定，对有机污染物的降解效果一般，因而寻找一种高效活化过硫酸盐的催化剂显得尤为重要。

单原子钴负载氮化碳材料，是一种单原子催化剂，其可作为活化剂用于高效活化过硫酸盐，然而，现有常规方法制得的单原子钴负载氮化碳材料仍然存在以下缺陷：虽然通过自组装合成的三聚氰胺-三聚氰酸超分子(g-C₃N₄前驱体)能够负载单原子钴，但是由于g-C₃N₄前驱体的结合力不足，因而难以牢固固定单原子钴，且难以实现单原子钴的均匀分散，从而导致单原子钴负载氮化碳材料的催化活性仍然较差，同时单原子钴容易浸出，导致材料催化性能变差，也容易给水体环境带来二次污染，因而难以广泛用于活化过硫酸盐，不利于实现对水体环境的有效净化。因此，获得一种比表面积高、活性位点均匀、原子利用率高、稳定性好的单原子钴负载氮化碳催化剂，对于实现高效活化过硫酸盐降解有机污染物具有重大意义。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种比表面积高、活性位点均匀、原子利用率高、稳定性好的单原子钴负载氮化碳催化剂的制备方法，以及该单原子钴负载氮化碳催化剂在降解有机污染物废水中的应用。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案。

一种单原子钴负载氮化碳催化剂的制备方法，包括以下步骤：

S1、将2-甲基咪唑与三聚氰酸的混合溶液、三聚氰胺溶液混合，搅拌，得到2-甲基咪唑配体掺杂的超分子前驱体悬浮液；

S2、将步骤S1得到的2-甲基咪唑配体掺杂的超分子前驱体悬浮液与钴盐水溶液混合，搅拌，得到负载钴盐的超分子前驱体；

S3、将步骤S2得到的负载钴盐的超分子前驱体进行煅烧，得到单原子钴负载氮化碳催化剂。

上述的制备方法，进一步改进的，步骤S1中，所述2-甲基咪唑与三聚氰酸的混合溶液中2-甲基咪唑、三聚氰酸的摩尔比为0.5～2.0∶2.0～3.0。

上述的制备方法，进一步改进的，步骤S1中，所述2-甲基咪唑与三聚氰酸的混合溶液中的三聚氰酸和所述三聚氰胺溶液中的三聚氰胺的摩尔比为2.0～3.0∶2.0～3.0。

上述的制备方法，进一步改进的，步骤S2中，所述2-甲基咪唑与三聚氰酸的混合溶液中的三聚氰酸和所述钴盐水溶液中的钴盐的摩尔比为2.0～3.0∶0.5～2.0，所述钴盐水溶液为硝酸钴水溶液。