[发明专利]一种镧系金属氧化物纳米片的制备方法及其应用

说明书

一种镧系金属氧化物纳米片的制备方法及其应用，用于电催化合成氨。采用镧系金属与柠檬酸钠反应合成镧系金属‑柠檬酸金属纳米片，然后在氮气保护下热解获得镧系金属氧化物纳米片。该发明利用柠檬酸钠作为有机配体有效地控制镧系金属‑柠檬酸金属的生长，并形成纳米片结构。该发明采用水作为溶剂，避免了有机溶剂污染环境。该制备镧系金属‑柠檬酸复合物以及金属氧化物纳米片的工艺简单，可以大规模制备片层状镧系金属氧化物。

技术领域

本发明属于材料科学技术及电催化领域，具体涉及一种镧系金属氧化物纳米片的制备方法及其应用。

背景技术

镧系金属是一种不可再生的稀缺性战略资源，因其特殊的物理化学性质，在新型材料、石油工业、玻璃陶瓷领域有着广泛的应用。例如，由于其具有优良的光电磁等物理特性，能与其他材料组成性能各异、品种繁多的新型材料，其最显著的功能就是大幅度提高产品的质量和性能，同样是电子、激光、核工业、超导等诸多高科技的润滑剂。在石油化工领域，镧系金属掺杂的催化剂可以有效提高催化性能、选择性以及稳定性。因此，镧系金属具有广阔的应用前景和使用价值。

氧化镧(La₂O₃)具有多重氧化态、优秀的化学稳定性和低毒，主要用于精密光学玻璃、光导纤维、陶瓷电容器以及石油化工催化剂。众所周知，大多数功能材料的性能与晶粒尺寸、微观形貌及晶体结构等有关。传统的合成方法，大多数通过直接沉降然后煅烧的方法制备而成，但是制备的La₂O₃为块状的颗粒，导致众多的活性位点被掩盖，具有较低的比表面积，致使制备的La₂O₃催化剂具有较低的活性。另外，较小颗粒的La₂O₃粒子容易团聚。

二维材料具有特别的物理化学性质，具有较高的比表面积，暴露更多的活性位点。但是传统的二维材料合成大多数通过外延增长，需要使用有机溶剂控制晶体的生长速度。对大规模制备二维材料，会对环境造成巨大的污染。有机金属框架材料可以很容易控制材料的形貌，由于有机配体可以很好的控制形貌的形成。

发明内容

本发明的目的是为了解决目前制备的镧系金属氧化物材料易团聚、活性低的问题，提供一种镧系金属氧化物纳米片的制备方法及其应用，该方法将镧系金属(镧、铈、钕、钐、铕、铒和铽)与柠檬酸钠在去离子水中混合，镧系金属离子与柠檬酸钠中的钠离子交换，由于三价的镧系金属离子引入致使柠檬酸根形成交联，自组装成纳米片结构，形成的沉淀经离心和冷冻干燥后，获得镧系金属-柠檬酸白色粉末，随后继续在氮气保护下煅烧若干小时，得到镧系金属氧化物纳米片。

为实现上述目的，本发明采取的技术方案如下：

一种镧系金属氧化物纳米片的制备方法，所述方法具体为：

步骤一：将镧系金属和柠檬酸钠按照1～100:10的摩尔比混合，加入超纯水，超声处理10～30min，搅拌6～24h；

步骤二：离心分离，并水洗若干次后，冷冻干燥48h，得到白色粉末；

步骤三：惰性气体条件下，500-1000℃煅烧2-6h，得黑色粉末。

进一步地，所述镧系金属为镧、铈、钕、钐、铕、铒或铽中的一种。

进一步地，步骤三中，所述惰性气体为氮气。

进一步地，步骤三中，所述煅烧速率为5℃min^-1。

一种上述制备的镧系金属氧化物纳米片作为催化剂用于电催化合成氨。

本发明相对于现有技术的有益效果为：

(1)本发明环境友好，可大规模制备，制备的纳米片为二维结构，可以解决纳米粒子相互作用导致团聚覆盖其活性位点，降低催化性能。