[发明专利]一种铈锆固溶体催化剂及其制备方法与应用

说明书

本发明提供了一种铈锆固溶体催化剂及其制备方法与应用，所述铈锆固溶体催化剂包括Cesubgt;x/subgt;Zrsubgt;1‑x/subgt;Osubgt;2/subgt;载体和负载在所述Cesubgt;x/subgt;Zrsubgt;1‑x/subgt;Osubgt;2/subgt;载体上的活性组分Pd，其中，0.5≤x≤0.9；所述Cesubgt;x/subgt;Zrsubgt;1‑x/subgt;Osubgt;2/subgt;载体为微球形；铈锆固溶体载体协同贵金属Pd提高催化剂在高空速以及水蒸气条件下的催化性能和稳定性；所述制备方法中，硝酸铈、硝酸氧锆、L‑天冬酰胺经过水热和焙烧得到Cesubgt;x/subgt;Zrsubgt;1‑x/subgt;Osubgt;2/subgt;载体，通过浸渍法负载Pd得到铈锆固溶体催化剂；L‑天冬酰胺在水热后包覆在铈锆表面形成碳层；水热得到的Cesubgt;x/subgt;Zrsubgt;1‑x/subgt;Osubgt;2/subgt;前驱体在未经焙烧前被一层碳壳包围，有利于铈锆固溶体结合的更为紧密，产生更多的氧空位，制备方法工艺简单，操作方便，绿色高效。

技术领域

本发明属于催化剂制备技术领域，具体涉及一种铈锆固溶体催化剂及其制备方法与应用。

背景技术

催化燃烧法被认为是控制和消除NO、CO和未完全燃烧烃类化合物的有效方法。催化燃烧技术中的最大困难在于寻找一种高温热稳定性好、催化活性高的催化剂。与其它金属氧化物催化剂相比，贵金属显示出更高的催化活性。以Pt、Pd和Rh为活性组分的贵金属催化剂已被广泛应用。在3种贵金属中，Pd的价格远低于Pt和Rh，而且Pd资源较Pt和Rh丰富，其耐热性好，使用Pd催化剂有利于降低成本，提高催化剂的使用寿命。因此，单Pd催化剂便成为三效催化剂发展的一个重要方向，而开发性能更为优良的耐高温高比表面载体材料以便在高温操作条件下，更好地稳定催化剂的活性组分，也是当前研究的重点问题之一。

载体表面上物种的结构和化学性能对催化剂活性有很大的影响，目前常通过添加非贵金属氧化物改变催化剂的电子结构和表面性质，提高催化剂活性和热稳定性，常见的添加剂是稀土氧化物。稀土元素在化学性质上呈现强碱性，表现出特殊的氧化还原性，稀土元素离子半径大，可以形成特殊结构的复合氧化物，稀土氧化物的特性可以影响贵金属性能，起到助催化作用。

目前，加入Zr使氧化锆和氧化铈形成固溶体Ce_xZr_(1-x)O₂的研究引起了广泛关注。

CN101966451B公开了一种选择性催化氧化氨的纳米铈锆固溶体基催化剂的制备方法及应用，载体为铈锆固溶体，活性组分为铜、银、锰、铁等，载体通过阳离子表面活性剂法制备，活性组分通过沉积-沉淀法或浸渍法负载到铈锆固溶体上。该方法所用原料无毒无害，制备催化剂具有比表面积大，介孔结构等特点，催化剂低温活性高，NH₃在280℃时转化率达到100％，N₂选择性好，温度窗口宽，稳定性高，催化产物为N₂和H₂O，无二次污染。

CN113198490A公开了一种用于甲烷低温燃烧的负载钯钴合金催化剂。该催化剂以钯钴纳米合金为活性组分，铈锆固溶体Ce_xZr_1-xO₂(0.1≤x≤0.9)为载体。制备方法包括钯钴纳米合金颗粒的制备，铈锆固溶体的制备，活性组分的负载、干燥和焙烧等步骤。所制备的催化剂具有良好的甲烷低温燃烧活性和稳定性。

然而，虽然已经有大量研究报道了有关铈锆固溶体基催化剂，但提高催化剂的活性、稳定性，降低甲烷的完全转化温度，才能达到实际应用的要求。因此，需要提供一种新的催化剂，实现甲烷的低温活化和稳定转化，在高空速以及水蒸气条件下都保持良好的催化性能。

发明内容