[发明专利]一种硼氮共掺杂的碳气凝胶催化剂及其合成方法和应用

说明书

本发明公开了一种硼氮共掺杂的碳气凝胶催化剂及其合成方法和应用，所述催化剂的制备方法是：以间苯二酚和甲醛为反应原料，以水为溶剂、离子液体为硼氮原子的来源，将间苯二酚和甲醛加入水中溶解后置于微波辐射环境下反应，反应结束后烘干，于氮气气氛下焙烧制得碳气凝胶，随后加入离子液体，超声浸渍后离心，最后在真空环境煅烧，即制得硼氮共掺杂碳气凝胶BN‑CXGs。本发明通过引入不同杂原子来改性碳气凝胶的电子结构和孔隙率，通过控制碳气凝胶掺杂不同类型的离子液体前驱体，BN‑CXGs催化剂用于电催化合成双氧水具有很好的催化选择性和活性，本发明制备的催化剂呈现纳米球状，具有较高的孔隙率和电催化性能，在催化制备双氧水的反应中具有良好的应用前景。

技术领域

本发明属于材料制备技术领域，具体涉及一种硼氮共掺杂的碳气凝胶催化剂及其合成方法和应用。

背景技术

双氧水(过氧化氢)是一种重要的化学物质，在工业、医药、环保、军工、食品和环境等领域有着广泛的应用。他既有氧化性又有还原性并且使用后无二次污染，被定义为绿色化工产品。目前工业上大规模生产双氧水的最成熟的方法是蒽醌法，但蒽醌法不仅步骤繁琐，还会用到一些有机溶剂，对环境造成二次污染，因此寻找一种绿色高效的方法生产双氧水迫在眉睫。

在电化学氧还原的反应(ORR)中，有两种反应途径：

O₂+2H⁺+2e^-→H₂O₂ (1)

O₂+4H⁺+4e^-→2H₂O (2)

即反应转移4e^-途径产生H₂O(式1)和反应转移2e^-途径产生H₂O₂(式2)，而催化剂的选择性是决定反应途径的关键因素之一。因此，选用一种合适的催化剂可以促进氧气还原反应的2e^-途径，产生并积累大量H₂O₂，达到小规模高效绿色生产双氧水的目的。

目前电催化氧化还原反应的高效催化剂，大部分都是选择4e^-途径；只有贵金属及其合金、单原子催化剂、碳基材料、金属配合物等可以催化选择2e^-途径，却价格昂贵，并且要精确控制催化剂的结构等，制备条件苛刻。

碳气凝胶作为一种新型的碳材料，具有低密度，质量轻、比表面积大、孔隙率大、表面疏水、导电性较好等性质，在吸附、能量的转化与储存、电容器和催化剂等领域具有广泛的应用。

目前制备碳气凝胶常用方法是常温常压干燥法，超临界干燥法等，超临界干燥法在理论上能够消除干燥过程中的表面张力，但其在高温高压环境下操作具有一定的危险性，且溶剂置换过程的周期长，需要将湿凝胶中的水替换为超临界干燥的介质(如二氧化碳、石油醚或乙醇等)，再将干燥介质排出，这一过程需要极其缓慢以避免破环介质的超临界状态。然而单纯的碳气凝胶用作氧还原反应的电催化剂而言，其活性和选择性效果差强人意，所以对其改性使非常有必要，其中杂原子掺杂是提高电催化剂活性的重要策略之一，但是大多数硼氮共掺杂碳气凝胶的催化剂都是选用两种或两种以上杂原子原料，这个过程不仅会对原料造成损失，同时对于控制掺杂量没有那么精准。

发明内容

针对现有技术中存在的上述问题，本发明的目的在于一种硼氮共掺杂碳气凝胶催化剂及其合成方法和应用，本发明利用微波合成法代替常温搅拌法，优点在于操作简单、合成高效，同时采用具有双杂原子的离子液体作为掺杂前驱体避免了引入不同杂原子的前驱体，导致材料浪费、杂原子的掺入量不确定、引入杂质降低催化性能等问题。所制备的硼氮共掺杂碳气凝胶具有较好稳定性和电催化性能，在制备双氧水中具有良好的应用前景。