[发明专利]基于LSCF阳极的固体氧化物电池及其制备方法和在甲烷氧化偶联制乙烯和乙烷中的应用

说明书

本发明公开了一种基于LSCF阳极的固体氧化物电池和次增强电化学氧化甲烷偶联制乙烯和乙烷的方法。所述LSCF阳极材料为铁元素脱溶析出于La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Fe_0.5+xO_3‑δ基底上，构建了金属‑氧化物界面。甲烷氧化偶联是在氧化物电池阴极和阳极之间施加1.0‑1.4 V的稳定电压，温度为800~850℃下进行的，甲烷气体直接在阳极端接触反应，产生一定质量的乙烯和乙烷。本发明制备的基于La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Fe_0.5+xO_3‑δ阳极材料具有极高的电化学反应性能和抗积碳能力，对乙烯和乙烷材料的制备和可再生电能的储存具有积极的意义。

技术领域

本发明舒适与电化学技术领域，具体涉及一种基于LSCF阳极的固体氧化物电池及其制备方法和在甲烷氧化偶联制乙烯和乙烷中的应用。

背景技术

将经济的天然气（CH₄）转化为高能量密度的燃料和高附加值的化学品已成为众多学者的研究方向。 与甲烷间接转化为合成气的高能耗方法相比，甲烷可以通过氧化偶联反应（OCM）转化为高附加值的乙烷和乙烯（C2）化学品。CH₄ 直接转化为乙烷和乙烯（C2 产品）是一条具有挑战性的路线，但它既环保又经济。甲烷氧化偶联（OCM）可直接将甲烷转化为（C2 产物）。然而，该反应通常在较高温度下进行，C2 产物的产率明显受限。在传统的甲烷偶联反应过程中，产物取决于反应温度、CH₄/O₂反应物和反应动力学。通常，形成一氧化碳副产物的不良反应占主导地位，这是烃自由基和氧气的直接气相反应。为了提高C2的收率和选择性，有学者提出结合固体氧化物膜和催化剂，以可控的方式将空气中的O₂解离为氧离子，并将其输送到反应的活性位点，以提高C2产物的转化效率。氧离子可以通过可控的电化学模式传输到阳极与甲烷发生反应。因此，局部电场的应用将改善氧离子传输，从而促进甲烷氧化偶联反应。因此，有必要开发一种能够有控制的传输氧离子的甲烷氧化偶联技术。

发明内容

本次发明的目的是通过基于La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Fe_0.5+xO_3-δ阳极材料进行甲烷氧化偶联制乙烯和乙烷。固体氧化物电池的阴极暴露在静置的空气氛围中，经过电化学反应，将氧离子从阴极端以可控的方式传导过来在电池阳极进行甲烷氧化偶联反应。在反应的过程中可提高甲烷氧化偶联的效率，提高阳极的抗积碳能力。这对乙烯和乙烷的制备具有重要意义。

为实现上述目的，本发明的技术方案如下：

一种基于La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Fe_0.5+xO_3-δ阳极的固体氧化物电池的制备方法包括以下步骤：

（1）制作电解质支撑体；

（2）将步骤（2）的LSCF-SDC阴极浆料和LSCF_x-SDC阳极浆料均匀的覆盖在电解质支撑体的两侧，得到固体氧化物单电池；其中LSCrF_x粉末具体为La_0.75Sr_0.25Cr_0.5Fe_0.5+xO_3-δ，x=0-0.1，且不为0，其钙钛矿型氧化物的性质能够显示出非常好的电化学性能，且在还原气氛中显示出较高的电导率。