[发明专利]一种碳酸盐溶液溶解处理铀氧化物或乏燃料氧化物的方法

说明书

本发明提供了一种碳酸盐溶液溶解处理铀氧化物或乏燃料氧化物的方法，包括以下步骤：首先将铀氧化物或模拟乏燃料氧化物按固液比加入含有氧化剂的碳酸盐溶液中，得到混合溶液，随后将所述混合溶液在室温‑100℃条件下搅拌溶解10‑720min，分离未溶解固体与溶液，得到含有铀的溶解液和未溶解的乏燃料氧化物沉淀，之后对含铀的溶液进一步进行分离纯化，对未溶解的乏燃料氧化物进行固化处理；本发明在溶解过程中可以选择性溶解铀氧化物及少数几种裂变产物。在溶解阶段即可实现高放核素的初步分离，极大降低后续流程的放射性水平和简化分离纯化流程。

技术领域

本发明属于核燃料的后处理技术，具体涉及的是一种碳酸盐溶液溶解处理铀氧化物或乏燃料氧化物的方法。

背景技术

我国国家经济和社会的进步发展离不开能源产业的支撑，而核能作为最高效的能源之一，可以有效解决我国现阶段的能源问题。目前我国现有核电站乏燃料已接近6000t，按核电发展规划，到2030年每年将产生乏燃料近2000t，累计产生乏燃料约24000t，大量未处理乏燃料的积累对离堆贮存需求造成巨大压力。并且由于我国至今未形成后处理工业能力。并且按照我国核工业坚持走核燃料闭合循环的发展规划，实现闭合循环，必须解决乏燃料后处理这一问题。

乏燃料后处理技术主要包括干法后处理和水法后处理技术两大类。目前，世界上商业运行的乏燃料(SF)后处理厂都是采用基于硝酸体系的PUREX流程。这也是水法后处理技术中最具代表性的流程。该流程的优势毋庸置疑，但随着核电站燃料燃耗的加深，比放射性的增强及裂变产物含量的提高，该流程自身缺点就被显现出来了，比如潜在的临界安全、高着火与爆炸风险、设备腐蚀性大以及尾气中氮氧化物、放射性气体⁸⁵Kr和¹²⁹I的处理问题等。

为解决这些问题，采用碳酸盐溶液代替传统硝酸溶液来进行乏燃料的氧化溶解，以及后续的铀、钚的提取与分离纯化流程近年来在国外已经开展了相关的研究工作。其中俄罗斯提出的CARBEX流程最具发展潜力，相对PUREX流程更加简单、安全和经济，但在流程中仍有很多需要完善的问题。使用碳酸盐溶解铀氧化物或乏燃料氧化物可以在溶解阶段就实现与高放废物的初步分离，易于后续铀、钚的提取、分离与纯化，使得流程大为简化。且碳酸盐溶液的腐蚀性小，安全性高，具有良好的应用前景。另外利用碳酸盐溶解溶解铀氧化物的方法在铀矿浸取段已实现工业化应用，但该方案存在着铀溶解速率慢和溶解度低等问题并不能直接用于乏燃料的后处理。为提高碳酸盐溶液中铀氧化物或乏燃料氧化物的溶解效率，需要使用合适的氧化剂、控制溶液组分并采取强化溶解等措施来建立一种高效、经济、安全的铀氧化物或乏燃料氧化物在碳酸盐溶液中的溶解方法。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供具有一种选择性溶解、工艺过程简单、高效、安全可靠的利用碳酸盐溶液溶解铀氧化物或乏燃料氧化物的方法。

本发明所提供的碳酸盐溶液溶解铀氧化物或乏燃料氧化物的方法，包括以下步骤：首先将铀氧化物或模拟乏燃料氧化物按一定的固液比加入含有氧化剂的碳酸盐溶液中，得到混合溶液，随后将所述混合溶液在室温-100℃条件下搅拌溶解10-720min，分离未溶解固体与溶液，得到含有铀的溶解液和未溶解的乏燃料氧化物沉淀。对含铀的溶液进一步进行分离纯化，对未溶解的乏燃料氧化物进行分离回收或固化处理。

上述的方法中，所述铀氧化物是指二氧化铀和八氧化三铀中的一种或两种。所述模拟乏燃料氧化物是指铀氧化物与部分碱金属和碱土金属、镧系元素、铂族元素和其他元素氧化物的混合氧化物。所述碱金属和碱土金属包含Cs、Sr、Ba中的一种或多种；所述镧系元素包括 Ce、Nd、Eu、Yb中的一种或多种；所述铂族元素包括Ru、Rh、Pd中的一种或多种；所述其他元素包括Zr、Nb、Mo、Re、Te中的一种或多种。

上述的方法中，所述固液比是指固体质量与液体体积之比，可为1:0.2～70g/ml。