[发明专利]一种声共振强化实现HBIW一步法连续合成HAIW的方法

说明书

本发明公开了一种声共振强化实现HBIW一步法连续合成HAIW的方法，包括以下步骤：步骤一：六苄基六氮杂异戊兹烷、乙酸酐、催化剂和乙腈配成物料I；过氧化物、吡啶和乙腈配成物料II；步骤二：连续流反应器固定在声共振反应平台上，设定反应温度为60～100℃，将物料I和物料II分别通入连续流反应器，停留时间为1～30min。该方法以过氧化物为氧化剂实现六苄基六氮杂异伍兹烷(即HBIW)直接氧化‑乙酰化合成HAIW，HAIW的收率最高可达88％。利用声共振强化设备强化混合效果，实现HAIW的连续合成，大幅缩短了反应时间，操作简单，降低了反应成本，减少三废排放。

技术领域

本发明属于合成工艺技术领域，具体涉及一种声共振强化实现HBIW一步法连续合成HAIW的方法。

背景技术

六硝基六氮杂异戊兹烷(CL-20或HNIW)是三代含能材料的典型代表，在推进剂和火炸药领域备受关注。传统合成六乙酰基六氮杂异戊兹烷(HAIW)的合成方法是由六苄基六氮杂异戊兹烷(HBIW)氢解脱苄、还原、乙酰化三步反应合成HAIW，反应步骤长、收率低，且氢解脱苄和还原反应都需要使用贵金属钯类催化剂，产物成本高。

专利CN107353293A介绍了CL-20的三步合成工艺，专利CN106946894A、CN111644194A和专利CN113210000A分别介绍了氢解脱苄反应的高效新催化剂的制备，专利CN110801830A介绍了氢解脱苄反应中Pd(OH)₂/C催化剂回收利用的方法。专利CN113441100A报道了一种声共振强化反应的装置及方法，但主要是针对间歇反应。因此，利用有机铁作为催化剂，提高在溶剂中的溶解性。

发明内容

本发明属于的目的在于提供一种声共振强化实现HBIW一步法连续合成HAIW的方法，该方法实现HBIW一步法合成HAIW，通过声共振设备强化了“气-液-固”三相反应得传质效果，相比于间歇反应，缩短了反应时间并产物保持了良好的收率，降低了反应成本，实现了HAIW的连续合成。

为了实现上述发明目的，本发明的技术方案为：

一种声共振强化实现HBIW一步法连续合成HAIW的方法，包括以下步骤：

步骤一：六苄基六氮杂异戊兹烷、乙酸酐、催化剂和乙腈配成物料I；过氧化物、吡啶和乙腈配成物料II；

步骤二：连续流反应器固定在声共振反应平台上，设定反应温度为60～100℃，将物料I和物料II分别通入连续流反应器，停留时间为1～30min。

可选的，所述的六苄基六氮杂异戊兹烷与乙酸酐的摩尔比为1:(6～24)。

可选的，所述的催化剂为醋酸亚铁、草酸亚铁、富马酸亚铁、硫酸亚铁和磷酸亚铁中的至少一种。

可选的，所述的催化剂与HBIW的摩尔比为0.01～0.1。

可选的，所述的过氧化物为叔丁基过氧化氢、间氯过氧苯甲酸、过氧化氢异丙苯和双氧水中的至少一种。

可选的，所述的六苄基六氮杂异戊兹烷与过氧化物的摩尔比为1:(6～24)。

可选的，所述的六苄基六氮杂异戊兹烷与吡啶的摩尔比为1:(2～10)。

可选的，所述的声共振反应平台的调节频率为50～80Hz。

可选的，所述的声共振反应平台的相位差为0.001～0.2。

可选的，所述的声共振反应平台的加速度为1～90g。

本发明的有益效果：