[发明专利]碳氮材料及其制备方法和应用以及负载型催化剂及其应用

说明书

本发明提供一种生物质基碳氮材料及其制备方法和应用以及一种负载型催化剂及其应用，所述碳氮材料含有碳元素、氮元素和氧元素，比表面积在300msupgt;2/supgt;/g以下，孔体积在0.4cmsupgt;3/supgt;/g以下。本发明的方法制备碳氮材料具有比表面积和孔体积可调控、氮含量高等特点，本发明所得样品微观形貌特殊且结构致密。将本发明的方法制备的碳氮材料作为载体，负载金属活性组分，经活化后可制备得到负载型金属催化剂，可用于催化不饱和官能团的选择性加氢反应，尤其是负载钯之后在粗对苯二甲酸加氢精制反应中取得了较好的技术效果。

技术领域

本发明属于新型碳材料制备技术领域，具体涉及生物质基碳氮材料及其制备方法和应用，以及一种负载型催化剂及其应用。

背景技术

生物质基原料(纤维素、淀粉、葡萄糖、果糖、蔗糖或稻壳、竹子等)作为一种绿色的可再生资源，在自然界存在广泛，且廉价易得，是合成碳材料的理想碳源。生物质基原料合成的碳材料不仅可以直接作为催化剂，也可以作为负载型金属催化剂的载体，具有优异的催化性能，目前在催化加氢、储能、锂离子电池、水处理等领域均表现出较好的应用前景。

以生物质为碳源制备碳材料的方法主要包括直接碳化法、水热碳化法或模板法等。为了得到具有多孔结构及强度高的碳材料，传统的制备工艺的主要缺点是能耗高、工艺繁琐等。使用模板法制备多孔碳材料，不但会增大生产成本，同时除去模板的过程还会导致孔结构和表面官能团的破坏等。近年来随着各种新材料制备方法的出现，研究人员开始尝试各种各样的原料和新技术用于合成不同类型的碳材料。

CN106783209B以葡萄糖、硫脲和十二烷基硫酸钠为原料，通过水热和KOH活化的方法制备得到了多孔碳材料，该材料是由聚合物小球构成的中空结构，可以作为电极材料应用于超级电容器领域。

CN108262077A报道了一种具有多级孔高强度氮掺杂炭整体式催化材料，以含氮有机物和糖类物质为前驱物，经过预炭化和炭化过程制备了同时具有微孔和介孔的多级孔结构的掺氮碳材料，可以用于乙炔法制氯乙烯及电催化等领域。

发明内容

本发明的目的在于针对现有碳材料制备技术的不足，提供一种新结构的碳基新材料及其制备方法，本发明的碳氮材料比表面积和孔体积可调控、氮含量高，样品微观形貌结构致密，在各个领域中的工业应用前景中具有重要的价值。

根据本发明的第一方面，本发明提供一种生物质基碳氮材料，所述碳氮材料含有碳元素、氮元素和氧元素，比表面积在300m²/g以下，孔体积在0.4cm³/g以下。

根据本发明的第二方面，本发明提供本发明所述的生物质基碳氮材料的制备方法，该方法包括：

(1)将碳源、氮源和碱金属盐形成水溶液，在密封条件下进行水热反应，然后经冷却、洗涤、干燥后得固体样品；

(2)将所述固体样品于含氧气氛中焙烧。

根据本发明的第三方面，本发明提供本发明所述的碳氮材料作为催化剂载体的应用。

根据本发明的第四方面，本发明提供一种负载型催化剂，该负载型催化剂的载体含有本发明所述的碳氮材料，优选所述负载型的催化剂的活性组分为金属活性组分，更优选所述活性组分为钯。

根据本发明的第五方面，本发明提供本发明所述的碳氮材料或本发明所述的催化剂在不饱和官能团的选择性加氢反应中的应用，优选在粗对苯二甲酸加氢精制反应中的应用。

本发明的方法制备碳氮材料具有比表面积和孔体积可调控、氮含量高等特点，本发明的方法不同于以往水热法制备得到的碳小球等结构，所得样品微观形貌特殊且结构致密。