[发明专利]基于MXene与过渡金属氮氧化物复合结构的Li2

说明书

本发明提供一种基于MXene与过渡金属氮氧化物复合结构的Li₂S基电池正极材料及合成方法，属于新材料技术领域。所述Li₂S基电池正极材料由表面均匀负载过渡金属氮氧化物纳米颗粒的手风琴状MXene三维结构组成。制备方法：通过熔融盐蚀刻的方法，将MXene、NaCl、KCl、无机金属盐混合研磨，并在高温惰性气体下煅烧处理，快速绿色无污染的制备MXene，取出后经过清洗除杂，最后在NH₃氛围下高温煅烧，得到表面均匀负载过渡金属氮氧化物纳米颗粒的手风琴状MXene三维结构，其结构、成分均可调。本发明合成方法工艺简单，绿色环保，能耗低、易控制且具有通用性，可用于大规模工业化推广应用；所得正极材料在Li₂S基电池中表现出高比容量、优异的循环稳定性和倍率性能。

技术领域

本发明属于新材料技术领域，涉及一种基于MXene与过渡金属氮氧化物复合结构的Li₂S基电池正极材料及合成方法。

背景技术

近年来，锂离子电池已经被广泛应用于电子消费品、电动汽车，规模化储能等领域。但是其较低的能量密度已经难以满足日益增长的储能需求。在诸多电化学储能体系中，锂硫电池因为其高的理论比容量(1675mAhg^-1)和高的能量密度(2500Whkg^-1)脱颖而出，是传统锂离子电池的3-5倍。

在不同的富含硫的正极材料中，Li₂S是唯一的硫的完全锂化态正极材料，这使得它具备很多优势：(1)可以与各种无锂负极材料(如石墨，硅，锡等)进行配对，从而组成全电池，可以避免很多由锂金属负极所带来的安全以及反应不充分的问题；(2)较高的理论比容量1166(mAhg^-1)；(3)充放电过程中无体积膨胀效应，可以有限避免电极材料破碎造成电池失效，稳定性好；(4)熔点高(938℃)，能够适应多种电极制备条件。

MXene是一种新型的过渡金属碳化物或氮化物二维晶体，具有与石墨烯类似的二维结构。其化学式为M_n+1X_n，(n＝1、2、3，M为过渡金属元素，X为碳或氮元素)。最初的制备方法是使用HF除去A层金属元素进行蚀刻，此方法具有一定的危险性，且制备时间较长。使用熔盐法对于MXene进行蚀刻，可以大大减少蚀刻MAX相所需要的时间，并且全程无污染，绿色环保。并且通过调节熔融盐的阴离子以及处理方法和时间，可以进一步调控MXene表面的官能团，为后续处理提供更多的可能。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明提出一种基于MXene与过渡金属氮氧化物复合结构的Li₂S基电池正极材料及合成方法，制备得到的电极材料总体结构为MXene未剥离前的手风琴状结构，在其表面均匀分布着过渡金属氮氧化物的纳米颗粒。制备MXene的过程快速绿色环保无污染，制备MXene之后的处理过程中使用的强氧化性物质使得MXene表面富含-O化学官能团，其对于多硫化物吸附有着仅次于-S化学官能团的强度，并且可以显著降低多硫化物的分解能垒。同时在后续氮化过程中引入的电负性的N原子可以与阳离子Li⁺相互作用，从而进一步增强对于多硫化物的吸附，两者起到协同作用。所得到的正极材料在Li₂S基电池中表现出高比容量，优异的循环稳定性和倍率性能。该合成方法工艺简单，绿色环保，易于控制且具有通用性，可用于大规模工业化的推广应用。

为了达到上述目的，本发明的技术方案为：

一种基于MXene与过渡金属氮氧化物复合结构的Li₂S基电池正极材料，所述的Li₂S基电池正极材料由表面均匀负载过渡金属氮氧化物纳米颗粒的手风琴状MXene三维结构组成；即该正极材料主体为MXene的手风琴结构，在手风琴结构表面均匀负载过渡金属氮氧化物纳米颗粒。

所述的过渡金属氮氧化物包括铌、钛、钒的氮氧化物中的一种。