[发明专利]一种碳基单原子光催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种碳基单原子光催化剂，其特征在于，包括活性金属组分和载体，所述活性金属组分以单原子分散状态负载在所述载体上；所述活性金属组分为Rh、Co中的任一种；所述载体为二维超薄的石墨相氮化碳基底。

2.根据权利要求1所述的碳基单原子光催化剂，其特征在于，所述催化剂中活性金属组分含量为0.1～10.0wt％。

3.根据权利要求2所述的碳基单原子光催化剂，其特征在于，所述催化剂中活性金属组分含量为0.1～5.0wt％。

4.一种碳基单原子光催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)将质量比为2～10的晶体模板与氮化碳前驱体，以及一定量的活性组分金属盐分散到溶剂中，混合均匀，将混匀后的溶液在25～90℃下加热搅拌1～6h；

(2)将步骤(1)得到的混合物溶液进行急速冷却，使溶液转变为固相，然后除去溶剂，获得固体粉末；

(3)将固体粉末在惰性气氛保护下于400～600℃焙烧2～6h，然后水洗以除去晶体模板，于50～120℃下干燥4～16h；

(4)将上述干燥后的样品重新分散到溶液中，加入一定量的1,2,3,4,5-五甲基环戊二烯，均匀混合，并于25～120℃下回流搅拌8～24h，离心分离，获得固体样品，于50～120℃下干燥4～16h，最终获得碳基单原子光催化剂。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中加入的活性组分金属盐与氮化碳前驱体的摩尔比为4～20；形成的溶液中活性金属组分的浓度为0.01～2mol/L；所述步骤(4)中加入的1,2,3,4,5-五甲基环戊二烯与活性组分金属盐的摩尔比为0.5～2.0。

6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述活性组分金属盐为活性金属组分的醋酸盐、硝酸盐、氯化物、乙酰丙酮化合物中的任一种形式；所述氮化碳前驱体为氰胺、双氰胺、三聚氰胺、尿素中的任一种；所述晶体模板为氯化钠、氯化钾、氯化锂中的任一种或两种；所述溶剂为水、无水乙醇、甲醇、丙酮、甲苯、叔丁醇中的任一种。

7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中采用超声的方法，使晶体模板、氮化碳前驱体和活性组分金属盐充分混合均匀，超声时间为10～50min；所述步骤(2)中采用冷冻干燥法实现溶剂的除去，以获得均匀轻质的固体粉末；所述步骤(3)中采用程序升温的方式从室温或烘干温度升至所需焙烧温度，升温速率为0.5～10℃/min，焙烧温度为550℃；所述步骤(4)中的溶液包括甲醇、乙醇和丙酮；离心转速为5000～12000rpm/min，离心时间为1～10min。

8.权利要求1-3任一项所述的催化剂或采用权利要求4-7任一项所述的制备方法制备得到的催化剂在光催化NADH辅酶再生反应中的应用。

9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，将氧化态的烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD⁺)、所述催化剂、和电子牺牲剂加入溶剂中，在25～40℃及LED灯照射条件下搅拌反应5～120min。

10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述电子牺牲剂为甲醇、乙醇、异丙醇、三乙醇胺、甲酸、抗坏血酸和EDTA中的一种；所述溶剂为磷酸盐缓冲溶液，所述磷酸盐缓冲溶液为磷酸氢二钠和磷酸二氢钠的混合溶液，溶液pH为5.7～8.0；加入的所述催化剂中活性金属组分与NAD⁺的摩尔比为0.1～5mol％；LED灯的波长为300～500nm。