[发明专利]致密铕钽氧氮化物陶瓷及其制备方法

说明书

本发明公开了一种致密铕钽氧氮化物陶瓷及其制备方法，制备方法包括将铕钽氧氮化物陶瓷粉体与乙醇混合均匀，球磨后干燥并过筛，得到预烧结粉体，将预烧结粉体在加压、真空条件或者在加压、保护气氛下进行放电等离子烧结，烧结温度为1350℃～1450℃，自然冷却，得到陶瓷初烧结体，将陶瓷初烧结体在氨气气氛、无机械压力条件下进行二次烧结，降温冷却后，得到致密铕钽氧氮化物陶瓷。本发明的制备方法时间短，制得的致密铕钽氧氮化物陶瓷致密度高、纯度高，有广泛的应用前景。

技术领域

本发明涉及高性能介电陶瓷材料制备技术领域，尤其涉及一种致密铕钽氧氮化物陶瓷及其制备方法。

背景技术

随着材料科学的不断发展，人们对具备介电/电子、磁性、光催化和能量转换应用等功能特性的新型钙钛矿型功能材料的需求不断增加。稀土钙钛矿氧氮化物成为近年来国际上受到重点关注的材料，它们可以结合过渡族金属氮化物/氧化物的优点，比氮化物具有更好的环境(空气、酸/碱等)稳定性，同时比氧化物具有更小的带隙。作为一种新型钙钛矿类材料，钙钛矿型铕钽氧氮化物具有较高的介电常数和独特的磁性能，在无毒染料、电介质、巨磁阻材料和光催化制氢等方向均有广泛的应用前景。

稀土钙钛矿氧氮化物虽然具有出色的多功能性以及在多领域有潜力的应用前景，然而在实际研究和应用中遇到的一个重要问题是难以获得烧结良好的致密材料，如文献中LaTiO₂N的介电常数是在通过化学或物理气相沉积技术制备的薄膜上测量的，测量结果具有一定争议。由于陶瓷材料在应用中的使用性能(如介电性能)和其界面及孔隙率等因素关系密切，因此为了使实验测量更具说服力和进一步推动钙钛矿氧氮化物陶瓷的应用，对其致密化过程进行系统研究十分重要。钙钛矿氧氮化物常见的烧结方式有热压烧结、热等静压烧结和无压烧结。热压烧结：将干燥的陶瓷粉末填充入模型内，从单轴方向同时加压和加热，使成型和烧结同时完成的一种烧结方法。热等静压烧结：通过高温和各向均匀的高气压气体的共同作用，使陶瓷粉末、坯体或预烧体达到烧结致密化的工艺方法。无压烧结：在无外界压力条件下，将具有一定形状的坯体放在一定温度和气氛条件下经过物理化学过程变成致密、体积稳定、具有一定性能的固结致密块体的过程，无压烧结时通过粉末颗粒间的粘结完成致密化过程，降低孔隙表面自由能是其主要驱动力。Zhang等以SrCO₃或La₂O₃为烧结助剂，将SrTaO₂N和5wt.％的烧结助剂混合后在150MPa压力下冷等静压，然后在1400℃烧结3h并在氨气中1000℃下退火12h，得到了相对密度高于90％的具有可靠介电性能的陶瓷片样品。此方法烧结时间长、温度高，因此，亟待发展一种耗时短的方法烧结得到高密度、高纯度、高介电常数的铕钽氧氮化物陶瓷。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种致密度高、纯度高、制备时间短的致密铕钽氧氮化物陶瓷及其制备方法。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：

一种致密铕钽氧氮化物陶瓷的制备方法，包括以下步骤：

S1、将铕钽氧氮化物陶瓷粉体与乙醇混合均匀，经球磨后，干燥、过筛，得到预烧结粉体；

S2、将步骤S1所得预烧结粉体在加压、真空条件或者在加压、保护气氛条件下进行放电等离子烧结，所述加压为施加90MPa～150MPa的压力，所述放电等离子烧结的烧结温度为1350℃～1450℃，升温速率为100℃/min～500℃/min，烧结保温0～10min，然后自然冷却，得到陶瓷初烧结体；

S3、将步骤S2所得陶瓷初烧结体在氨气气氛、无机械压力条件下进行二次烧结，烧结温度为1370℃～1600℃，该烧结温度需大于步骤S2中的烧结温度，升温速率为1℃/min～50℃/min，烧结保温1min～120min，然后降温冷却，得到致密铕钽氧氮化物陶瓷。