[发明专利]片状催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种片状催化剂，其特征在于，所述片状催化剂含有碳酸氧镧，且所述片状催化剂在至少一个维度上具有纳米尺度。

2.根据权利要求1所述的催化剂，其中，所述片状催化剂的厚度为10-100nm；

和/或，任意两个端点的最长距离为1-10μm；

和/或，任意两个端点的最短距离为10-100nm。

3.根据权利要求1或2所述的催化剂，其中，所述催化剂中还含有钡元素；

优选的，钡元素和镧元素的摩尔比为1:1-25，优选为1:1.5-10，更优选为1:2-5.5。

4.一种片状催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括：

(1)将可溶性有机弱碱、草酸盐和分散稳定剂加入至含有镧的化合物的溶液中，得到混合物料；

(2)将所述混合物料进行水热反应；

(3)将水热反应后的物料经分离后获得的固体物料进行干燥和焙烧，得到所述片状催化剂。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述含有镧的化合物为水溶性镧盐选自氯化镧，氯酸镧和硝酸镧；

和/或，所述可溶性有机弱碱选自尿素、氨水、二甲胺、三乙胺、苯胺和吡啶；

和/或，所述草酸盐选自草酸钠、草酸钾和草酸锂；

和/或，所述分散稳定剂选自聚乙烯吡咯烷酮、聚丙烯酸、聚丙烯酸钠和马来酸-丙烯酸共聚物；

和/或，在所述溶液中，镧元素的浓度为0.05-10重量％，优选为0.1-5重量％，更优选为0.3-0.6重量％；

和/或，所述混合物料中，以质量计，以镧元素计的含有镧的化合物、尿素、草酸盐和分散稳定剂的用量比为1：0.02-10：0.1-20：0.01-2，优选为1：0.1-4：0.3-10：0.08-1.2，更优选为1：0.4-3.6：0.6-4.5：0.14-0.9。

6.根据权利要求4或5所述的方法，其中，所述溶液中还含有水溶性钡盐，优选选自硝酸钡、氯化钡和醋酸钡；

优选的，钡元素和镧元素的摩尔比为1:1-25，优选为1:1.5-10，更优选为1:2-5.5。

7.根据权利要求4-6中任意一项所述的方法，其中，在进行水热反应之前，该方法还包括：将所述混合物料在室温下搅拌20-60min。

8.根据权利要求4-7中任意一项所述的方法，其中，所述水热反应的条件包括：温度为80-180℃，优选为160-180℃，时间为1-10h，优选为2-5h；

和/或，所述干燥的条件包括：温度为80-120℃，时间为8-24h；

和/或，所述焙烧的条件包括：温度为500-650℃，时间为2-8h。

9.权利要求4-8中任意一项所述的方法制备的片状催化剂。

10.权利要求1-3和9中任意一项所述的片状催化剂在甲烷氧化偶联反应中的应用。

11.一种由甲烷制备碳二烃的方法，其特征在于，该方法包括：在氧气存在下，并且在甲烷氧化偶联反应的条件下，将甲烷与权利要求1-3和9中任意一项所述的催化剂接触反应；

或者，按照权利要求4-8中任意一项所述的方法制备催化剂，然后在氧气存在下，并且在甲烷氧化偶联反应的条件下，将甲烷与所得催化剂接触反应。

12.根据权利要求11所述的方法，其中，甲烷和氧气的用量的摩尔比为2-10：1；

和/或，所述接触反应的温度为450-700℃；

和/或，甲烷的空速为10000-150000mL/(g·h)；

和/或，反应的时间为10-200h。