[发明专利]一种介孔氧化铈光催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种介孔氧化铈光催化剂及其制备方法和应用，所述制备方法包括以下步骤：(1)将介孔分子筛与溶剂混合后加入铈源，加热干燥后得到前驱体；(2)将步骤(1)得到的前驱体煅烧后与碱液混合，干燥后得到所述介孔氧化铈光催化剂；其中，所述介孔分子筛为KIT‑6。本发明通过模板焙烧法，使用KIT‑6分子筛为基体制备介孔CeOsubgt;2/subgt;作为光催化甲烷活化制甲醇催化剂，所述催化剂形貌规则、介孔结构稳定、结晶性好、纯度高、且在可见光下具有高光催化活性等特点。

技术领域

本发明属于无机纳米材料技术领域，涉及一种介孔氧化铈光催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

将甲烷转化为甲醇始终是催化领域热点研究方向。传统的热催化甲烷活化制甲醇受热力学平衡的限制，往往需要高温高压的条件，操作复杂且成本高，甲醇的产率和选择性很难同时达到理想的水平。利用太阳能驱动的光催化甲烷转化为甲醇的反应，可降低反应的能垒，实现在温和条件下甲烷活化制甲醇。

CN110038591A公开了一种用于甲烷直接氧化制甲醇的铜-铱复合氧化物催化剂及其制备方法。其所述催化剂由铱的氧化物、铜的氧化物和助催化剂锌、钴或铁的氧化物组成。以催化剂的重量为100％计，贵金属铱的重量百分比为0.1～10.0％，助催化剂MO_x的重量百分比为0～20.0％，其所述催化剂具有制备方法简单，在甲烷氧化制甲醇反应中表现出甲醇收率高、可多次重复循环使用的特点，但是其使用了贵金属铱，造价昂贵，不适用于工业化生产。

CN110252302A公开了一种催化甲烷低温选择性氧化制备甲醇的催化剂，所述催化剂为铜锆铝复合金属氧化物，具有如下结构通式：Cu_aZr_bAl_cO_d，其中，a、b、c、d为Cu、Zr、Al、O元素在所述催化剂中的原子数，且a的取值范围为1-2，b的取值范围为1-2，c的取值范围为1-2；d为满足其他元素氧化态所需的氧原子数。其所述公开的催化剂，合成方法简单，且能在100-200℃下催化甲烷制备甲醇，甲烷转化率高，甲醇选择性好。

上述方案存在有使用贵金属或需要高温条件等缺点，因此，开发一种无需加入贵金属且可以在常温条件下，将甲烷转化为甲醇的光催化剂是十分必要的。

发明内容

本发明的目的在于提供一种介孔氧化铈光催化剂及其制备方法和应用，所述制备方法包括以下步骤：(1)将介孔分子筛与溶剂混合后加入铈源，加热干燥后得到前驱体；(2)将步骤(1)得到的前驱体煅烧后与碱液混合，干燥后得到所述介孔氧化铈光催化剂；其中，所述介孔分子筛为KIT-6。本发明通过模板焙烧法获得形貌规则、介孔结构稳定、结晶性好、纯度高的介孔CeO₂光催化剂，具有突出的光催化甲烷活化制甲醇的优异性能。

为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种介孔氧化铈光催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

(1)将介孔分子筛与溶剂混合后加入铈源，加热干燥后得到前驱体；

(2)将步骤(1)得到的前驱体煅烧后与碱液混合，干燥后得到所述介孔氧化铈光催化剂；

其中，所述介孔分子筛为KIT-6。

本发明通过模板焙烧法，使用KIT-6分子筛为基体制备介孔CeO₂作为光催化甲烷活化制甲醇催化剂，所述催化剂形貌规则、介孔结构稳定、结晶性好、纯度高、且在可见光下具有高光催化活性等特点。将介孔CeO₂分散到装有水的密闭石英玻璃反应器中，排净反应器的空气后通入甲烷，在光照条件下能够通过光催化过程实现甲烷活化制备甲醇，有利于实际应用。