[发明专利]一种基于过渡金属硫化物的双模式电化学生物传感器的制备与应用

说明书

本发明属于新型功能材料与生物传感技术领域，涉及一种基于聚苯胺/银纳米粒子复合材料(PANI/Ag NPs)的电化学传感器的制备，用于灵敏检测生物血清细胞角蛋白19片段(cytokeratin 19 fragment antigen 21‑1,CYFRA21‑1)。分别制备作为基底的PANI/Ag NPs复合材料和作为标记物的石墨烯相氮化碳‑镍钴硫化物‑碳纳米管复合材料(g‑C₃N₄‑NiCo₂S₄‑CNTs)，基于此构建夹心型传感器，使用双模式（恒电位电解I‑t曲线法和差示脉冲伏安法）进行检测。根据此方法构建的电化学免疫传感器用于测定实际血清样本中的CYFRA21‑1浓度，表现出优异的稳定性和灵敏度，为检测CYFRA21‑1提供了一种新的检测方法。

技术领域

本发明涉及一种电化学免疫传感器的制备与应用，具体说是一种以聚苯胺/银纳米复合物(PANI/Ag NPs)为传感平台，以石墨烯相氮化碳-镍钴硫化物-碳纳米管复合材料(g-C₃N₄-NiCo₂S₄-CNTs)为标记物的夹心型免疫传感器，本发明属于新型功能材料、生物传感技术领域。

背景技术

肺癌是对人群健康和生命威胁最大的恶性肿瘤之一，占所有癌症病例的13%，是全世界癌症死亡的主要原因，也是全球性重大公共卫生问题之一；肺癌初始发病较隐匿，早期没有特征性临床症状，80%的肺癌患者到院确诊时已发展到中晚期，错失了最佳治疗时机，因此肺癌的早期发现及诊断在整个治疗中尤为重要；血清细胞角蛋白19片段(cytokeratin 19 fragment antigen 21-1, CYFRA21-1)作为检测肿瘤的生物标志物，现阶段广泛应用于诊断癌症；我们需要开发新的检测方法完成对CYFRA21-1的检测。

电化学生物传感器利用化学传感的方法，提供半定量或定量的分析信息，具有检测速度快、灵敏度高、选择性好、成本低、设备轻便等优点，在临床检测和监测治疗中具有十分广阔的发展前景。

聚苯胺颗粒具有大的比表面积和较高的界面反应性，因而具有优异的机械和物理性能，因而受到学术界和工业界的广泛关注；Ag NPs具有抗菌性、无毒性、高化学稳定性以及优异的催化性能，由于其诱人的物理和化学特性，已被广泛应用于电子、传感器和水处理领域；将Ag NPs结合到导电聚合物基质中可以改善这些聚合物的光学、机械、热学和电化学性能；PANI/Ag NPs的应用为固定抗体提供了良好的活性位点，进一步有效地放大了检测抗体的电流信号；g-C₃N₄具有较高的氮含量、石墨烯状结构和较大的表面积等优点，而且研究表明N-金属键有利于提高催化性能；将NiCo₂S₄负载在g-C₃N₄上有利于双金属活性的激活，而且有效的防止了NiCo₂S₄的聚集；g-C₃N₄-NiCo₂S₄-CNTs是一种性能优越的双金属催化剂，具有较高的电催化活性和稳定性；根据此方法构建的电化学免疫传感器用于测定实际血清样本的CYFRA21-1浓度，表现出优异的稳定性和选择性，为检测CYFRA21-1提供了一种新的检测方法。

发明内容

本发明的目的之一是制备一种以PANI/Ag NPs粒子为传感平台，以g-C₃N₄-NiCo₂S₄-CNTs为标记物的夹心型免疫传感器。

本发明的目的之二是将该传感器用于CYFRA21-1的高灵敏、特异性检测。

本发明的技术方案如下：

1.一种基于过渡金属硫化物的双模式电化学生物传感器的制备如下：