[发明专利]一种铁基超分子石墨相氮化碳光催化剂的制备方法

说明书

本发明属于材料制备和光催化技术领域，涉及一种种铁基超分子石墨相氮化碳光催化剂的制备方法。该催化剂是以三聚氰胺、三聚氰酸和铁盐通过超分子自组装反应生成的前驱体热解制得。一方面通过自组装方法得到的超分子石墨相氮化碳比表面积更大，催化活性位点更多。另一方面由于氢键的作用，铁基超分子石墨相氮化碳在制备过程更稳定，可以更加高效的锚定和分散铁元素，提高光生电子空穴的分离程度。本发明涉及的铁基超分子石墨相氮化碳具有优秀的光催化活性，且制备简单，成本低，具有巨大的环境和经济效益。

技术领域

本发明属于材料制备和光催化技术领域，涉及一种铁基超分子石墨相氮化碳光催化剂的制备方法。

背景技术

中国作为染料的产量大国，染料废水的污染特别严重。不加以处理，无疑会给环境造成严重的威胁。然而染料废水的毒性高，色度大，是工业废水中一种难处理的废水。目前染料废水的传统处理方法难以完全降解染料废水，如吸附法只是简单地将水中的染料吸附转移而非实质上降解或矿化，此外还存在着对于吸附剂的再生利用以及解析下来的高浓度染料废水的处理问题。高级氧化技术处理法与传统处理法相比具有操作简单、反应快速、二次污染小或无二次污染、适用范围广、能高效处理难降解有机污染物等优点。光催化技术是一种在能源和环境净化领域有着重要应用前景的环境友好技术，受到了广泛的关注，其中研究和制备高效的光催化材料是发展光催化技术的首要条件。

光催化的原理是半导体材料受光激发产生光生电子和空穴，电子与氧气发生反应生成超氧自由基，空穴与水生成羟基自由基，进而对污染物进行降解。本质还是发生在固液两相界面之间的吸附降解过程，而电子和空穴迁移到催化剂表面的过程中往往会发生复合从而降低了催化性能。其中最常用的改性方法是金属元素掺杂，金属元素(Fe、Cu等)可以有效捕获电子从而抑制光生电子-空穴对的复合。然而在掺杂的过程中金属组分的团聚和使用过程中的浸出问题都大大限制了这一方法的发展。近期，Hu等(Hu J,Zhang P,An W,etal.In-situ Fe-doped g-C3N4 heterogeneous catalyst via photocatalysis-Fentonreaction with enriched photocatalytic performance for removal of complexwastewater[J].Applied Catalysis B:Environmental,2019,245(130-42.)将三聚氰胺和三氯化铁溶解蒸干后热解煅烧制备出Fe掺杂石墨相氮化碳(g-C₃N₄)，发现g-C₃N₄高密度的N含量可以锚定分散Fe元素，Fe和N元素之间形成了Fe-N_x化合键，这种以键形式存在的Fe物种不仅大大提高了光生电子-空穴对的分离效率，而且能够有效抑制Fe的浸出问题。但是，三聚氰胺热解生成g-C₃N₄的温度在350℃以上，而三聚氰胺的熔点在250℃左右，因此在三聚氰胺转变为g-C₃N₄的过程中存在一个熔融状态，不仅使得制备的g-C₃N₄多为致密的块体材料，比表面积很低，降低了活性位点而且使得铁物种分散程度不够，影响了光生电子的分离效率。为此，提高前驱体在热解过程中的稳定性是解决这一问题的关键。

发明内容

本发明的目的是针对铁基石墨相氮化碳光催化剂存在的不足，提供一种铁基超分子石墨相氮化碳催化剂的制备方法。

本发明的技术方案为：通过优化前驱体的热稳定性，以三聚氰胺、三聚氰酸和铁盐为原料，热解生成铁基超分子g-C₃N₄；一方面三聚氰胺-三聚氰酸前驱体在热解生成g-C₃N₄过程中更加的稳定，可以给Fe提供更加稳定的“附着点”，提高分散程度；另一方面超分子g-C₃N₄具有更大的比表面积，增加了与污染物之间的反应活性位点，进一步提高了催化效果。