[发明专利]可替代/修复颞下颌关节盘的复合水凝胶及其制法和应用

说明书

本发明公开了可替代/修复颞下颌关节盘的复合水凝胶及其制法和应用，属于生物材料技术领域。所述复合水凝胶由包括水、聚乙烯醇和化学接枝/改性的氧化石墨烯‑聚氨酯水乳液制成，复合水凝胶中水的含量为70～85wt％，氧化石墨烯‑聚氨酯与聚乙烯醇的质量比为5:1～1:1。本发明制备方法包括：将聚乙烯醇与化学接枝/改性的氧化石墨烯‑聚氨酯水乳液混合，加热搅拌，得水凝胶前驱液；将水凝胶前驱液导入模具中，经冷冻‑解冻循环法交联制得复合水凝胶；再加热处理后放入水中溶胀。本发明制备的复合水凝胶可用于颞下颌关节盘的替代/修复。本发明的复合水凝胶不仅有良好的生物相容性和结构稳定性，还具有与天然关节盘相近的力学性能与润滑性能。

技术领域

本发明属于生物材料技术领域，具体涉及可替代/修复颞下颌关节盘的复合水凝胶及其制法和应用。

背景技术

颞下颌关节盘穿孔是颞下颌关节紊乱综合征中的一种病症，多因外伤、关节盘前移位和骨关节病导致关节盘后带与双板区交界处和双板区穿孔，以及关节盘本体穿孔或破裂。临床上颞下颌关节盘穿孔的治疗分为保守治疗和手术治疗。其中保守治疗主要包括局部理疗热敷、咬合板治疗、关节腔糖皮质激素或透明质酸钠注射等。经保守治疗无效者，往往需外科手术以便改善或消除临床症状，恢复生理功能。

临床上穿孔范围超过关节盘本体1/2的患者，一般需进行关节盘摘除术。早在20世纪80年代临床研究就表明：单纯切除关节盘而不插补置换材料会导致结节和髁突变平、髁突骨赘形成及关节僵直。基于该研究基础，为促进颞下颌关节盘摘除后关节表面生物性再建，防止发生关节变性、僵直及疼痛等并发症，关节盘修复替代材料应运而生并在临床治疗中取得一定效果。

目前，常见的关节盘修复替代材料主要包括异体组织补片(牛胶原膜、异体冻干硬脑膜)和自体组织瓣膜、耳软骨、皮肤等。然而，无论是异体组织还是自体组织材料，其成分、结构、显微形貌等人体颞下颌关节盘存在较大差别，其组织润滑特性与生物力学性能(韧性、强度)更是相差甚远，难以长期、有效地匹配颞下颌关节的生理负荷，进而影响其治疗效果。因此，设计并制备具有功能匹配特性的人工仿生关节盘则显得十分必要。

水凝胶是一种能在水中溶胀而不溶解的具有三维网络结构的高分子聚合物，因其结构特征和理化特性与人体细胞外基质非常相似，而被视为软组织修复与替代材料的优选。理想的关节盘替代材料应具有如下功能(1)具有良好的生物相容性；(2)匹配的力学性能；(3)良好的自润滑性能；(4)材料自身的稳定性。

专利CN111214702 A公开了一种可注射型颞下颌关节盘缺损的仿生修复材料及制备方法。该修复材料由前驱液A、B两组分构成，二者混合后在365nm的紫外固化灯照射下固化形成凝胶材料以实现关节盘缺损的填充。该材料制备过程繁复，且力学性能较低，与人体关节盘的力学性能相差较大，导致临床使用受限。因此，提供一种水凝胶材料，其不仅有良好的生物相容性和稳定性，并且还具有良好力学性能和自润滑性能，制备方法简单，成为了本领域技术人员亟待解决的问题。

发明内容

本发明的目的之一在于，提供一种可替代/修复颞下颌关节盘的复合水凝胶，该材料不仅有良好的生物相容性和结构稳定性，还具有与天然关节盘相近的力学性能与自润滑性能。

本发明的目的之二在于，提供该复合水凝胶的制备方法。

本发明的目的之三在于，提供该复合水凝胶的应用。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

本发明所述复合水凝胶由包括水、聚乙烯醇和化学接枝/改性的氧化石墨烯-聚氨酯水乳液制成，所述复合水凝胶中水的含量为70～85wt％，氧化石墨烯-聚氨酯与聚乙烯醇的质量比为5:1～1:1。

本发明创造性地采用聚乙烯醇、化学接枝/改性的氧化石墨烯-聚氨酯制成复合水凝胶，相对于聚乙烯醇水凝胶相比，本发明的复合水凝胶压缩模量显著提高，与人体关节盘更为接近。并且本发明的复合水凝胶含有大量的水分，其内部致密的网络结构与天然关节盘较为相似。