[发明专利]一种载氧体及其制备方法和应用

说明书

本发明公开一种载氧体及其制备方法。所述载氧体含有三氧化二铁、氧化镁和载体，按载氧体的质量百分比计，三氧化二铁的含量为5%‑50%，优选15%‑30%，助剂氧化镁的百分含量为0.5%‑20%，优选0.5%‑10%，余量为载体。所述载氧体的制备方法，包括如下步骤：（1）将铁元素引入载体上，所述载体为Al₂O₃、CeO₂、ZrO₂中的一种或几种，优选CeO₂，经干燥后在等离子体气氛下进行焙烧；（2）将镁元素引入至步骤（1）获得的物料中，经干燥后在等离子体气氛下进行焙烧获得最终载氧体。所述载氧体制备方法简单，并且其活性组分粒径小、分散度高、与载体有强相互作用，在反应过程中具有较高的活性和稳定性。

技术领域

本发明涉及一种载氧体及其制备方法和应用，具体地说涉及一种载氧体及其制备方法和其在化学环制氢中的应用。

背景技术

化石燃料燃烧过程中排放的CO₂是最主要的温室气体来源。2017年，大气中的二氧化碳浓度已经攀升至405 ppm，并且，随着全球能源消耗仍主要基于燃烧煤炭、石油和天然气，这种状况还将持续到本世纪中叶，专家预测，如果不采取措施，本世纪末大气中的二氧化碳浓度将继续上升至570 ppm。因此，开发高效的CO₂减排技术势在必行。

氢能是一种极为优越的清洁燃料，具有燃烧热值高（热值为143 kJ/kg），且产物只有水，不会造成环境污染的特点。因此，氢能作为一种清洁高效的理想燃料，能源界将其视为“未来的燃料”，具有很好的应用前景。

化学环制氢（Chemical Looping Hydrogen Generation, CLHG）是一种具有CO₂内分离特性的制氢技术，其结构简单、无需额外添加氧气、无CO₂分离能耗，且可制得高纯度H₂，具有良好的应用前景。载氧体是影响CLHG特性的关键因素，其物化特性直接关系到整个过程的制氢效率和H₂纯度。

目前，铁基载氧体被广泛应用于化学环制氢的研究中。CN102443454A公开了一种可用于化学环燃烧的三维有序大孔氧化物载氧体及其制备方法，该载氧体的大孔结构有利于原料气在载氧体内的扩散，从而提高燃烧反应器内燃料的燃烧效率；CN105754681A基于铁矿石采用浸渍法制备了一种复合载氧体，并将该载氧体应用于化学环制氢中，该载氧体具有反应活性高、抗积碳性能好、所得氢气纯度高等优点；CN103113955A报道了一种生物油化学环制氢的纳米级多孔铁基载氧体，该载氧体具有丰富且分布均匀的空隙，有利于原料气扩散至载氧体内部而在其界面发生反应，从而提高了制氢效率；CN102862854A采用溶胶凝胶法制备了具有钙钛矿结构的复合氧化物，并将其用于化学环制氢中，该载氧体制备方法简单、稳定性好。但目前的载氧体普遍存在载氧率低、循环反应性能差、高温下易结焦、金属氧化物在载体中粒径较大、分散不均匀、且负载量不高等不足。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供一种载氧体及其制备方法，所述载氧体制备方法简单，并且其活性组分粒径小、分散度高、与载体有强相互作用，在反应过程中具有较高的活性和稳定性。

本发明一种载氧体，所述载氧体含有三氧化二铁、氧化镁和载体，按载氧体的质量百分比计，三氧化二铁的含量为5%-50%，优选15%-30%，助剂氧化镁的百分含量为0.5%-20%，优选0.5%-10%，余量为载体。

本发明一种载氧体的制备方法，包括如下步骤：

（1）将铁元素引入载体上，所述载体为Al₂O₃、CeO₂、ZrO₂中的一种或几种，优选CeO₂，经干燥后在等离子体气氛下进行焙烧；

（2）将镁元素引入至步骤（1）获得的物料中，经干燥后在等离子体气氛