[发明专利]一种硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料、其制备方法及应用

说明书

本发明提供了一种硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料的制备方法，包括：S1)将硫掺杂介孔碳纳米材料、铂前驱体与第一过渡金属盐在第一溶剂中混合，除去第一溶剂后，得到混合物；S2)将所述混合物进行高温还原，得到硫掺杂碳负载铂基合金材料；S3)将所述硫掺杂碳负载铂基合金材料在氧化气氛中进行退火处理，得到硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料。与现有技术相比，本发明铂基金属氧化物界面材料中富含大量的金属/氧化物界面位点，使其在多种催化加氢反应中拥有优秀的催化活性；同时，作为载体的硫掺杂多孔碳具有高比表面积和高硫含量，与负载的金属具有强相互作用，可以提高催化反应中的稳定性。

技术领域

本发明属于纳米材料技术领域，尤其涉及一种硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料、其制备方法及应用。

背景技术

在催化科学中，多相催化因其优异的催化活性和选择性、良好的稳定性以及可循环使用的特性，有着举足轻重的地位。其中，以金属氧化物为载体的催化剂是一种重要的多相催化剂。氧化物载体与负载金属的相互作用不仅大大提升了催化剂的稳定性，电子结构的改变也使催化剂的选择性有很大的提升。

然而，金属/氧化物催化剂仍存在一些缺点，例如：①氧化物比表面积不高，金属颗粒尺寸难以控制；②金属/氧化物催化剂活性仍有待提高，限制了其在实际生产中的应用。为此，科学家们首先研究了金属/氧化物催化剂的活性中心。通过模型催化剂的研究，科学家发现金属/氧化物界面是反应物吸附转变的关键。此外，通过比较催化活性和不同位点数目的关系，可以发现催化活性和金属/氧化物界面位点数目有相关关系。科学家使用密度泛函理论计算金属/氧化物催化剂不同位点的吸附能，发现在金属/氧化物界面处的吸附能有显著的改变，从而影响催化活性和选择性。综上，金属/氧化物催化剂的活性中心是金属/氧化物界面，这是催化活性和选择性提升的关键。因此，金属/氧化物催化剂下一步发展的关键是最大化金属/氧化物界面位点的数量。

为此，科学家们提出了新的策略构建金属/氧化物界面。例如：使用沉积法将氧化物沉积到制备好的金属上。然而，这些方法仍然存在着成本较高或普适性差的缺点。因此，开发出高普适性和实用性的构建金属/氧化物界面的方法是一个研究的热点。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种富含大量金属/氧化物界面位点的硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料、其制备方法及应用。

本发明提供了一种硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料的制备方法，包括：

S1)将硫掺杂介孔碳纳米材料、铂前驱体与第一过渡金属盐在第一溶剂中混合，除去第一溶剂后，得到混合物；

S2)将所述混合物进行高温还原，得到硫掺杂碳负载铂基合金材料；

S3)将所述硫掺杂碳负载铂基合金材料在氧化气氛中进行退火处理，得到硫掺杂碳负载的铂基金属氧化物界面材料。

优选的，所述步骤S3)中氧化气氛中氧气的体积含量为15％～25％；所述退火处理的温度为150℃～250℃；所述退火处理的时间为1～8h；退火处理的升温速率为1～10℃/min。

优选的，所述步骤S2)中高温还原的温度为800℃～1000℃；高温还原的时间为1～3h；高温还原的升温速率与降温速率各自独立地为3～8℃/min。

优选的，所述铂前驱体与第一过渡金属盐的摩尔比为(1～8)：1。

优选的，所述硫掺杂介孔碳纳米材料按照以下方法制备：

A1)将有机含硫小分子、模板与第二过渡金属盐在第二溶剂中混合，除去第二溶剂，得到碳材料前驱体混合物；

A2)将所述碳材料前驱体混合物进行高温热解，得到碳纳米材料；

A3)将所述碳纳米材料进行刻蚀除去模板与金属颗粒，得到硫掺杂介孔碳纳米材料。