[发明专利]一种稀释剂的制备方法有效

专利信息
申请号: 202011451671.1 申请日: 2020-12-10
公开(公告)号: CN114621785B 公开(公告)日: 2023-04-07
发明(设计)人: 丛昱;唐南方;苏哲;何辉;陈帅;袁洁琼;曹智;许国梁;吴春田;王文涛;谢书宝;罗方祥 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所;中国原子能科学研究院
主分类号: C10G45/64 分类号: C10G45/64;B01J29/85;B01J37/10;B01J37/08;B01J37/18;B01D11/04
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 马驰
地址: 116023 辽宁省*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 稀释剂 制备 方法
【说明书】:

发明涉及一种稀释剂的制备方法。主要步骤为:以费托馏分油和氢气为原料,以单原子Pt@SAPO‑11为催化剂,反应压力为2.0MPa‑5.0MPa,反应温度为250℃‑400℃,空速为0.5h‑1‑3h‑1,氢油比为400:1‑1000:1条件下,反应获得异构烷烃。然后,将生成的异构烷烃精馏分离出中间馏分,即得到目标稀释剂。

技术领域

本发明涉及一种稀释剂的制备方法,更具体地涉及Purex流程中所需的稀释剂的制备方法。

背景技术

乏燃料后处理技术是核燃料循环后段中最关键的一个环节,是保障核能可持续发展的关键技术之一。乏燃料后处理是将已经使用3%~4%的铀废料,以化学方法将铀和钚从裂变产物中分离出来。回收的铀和钚在核电厂混合氧化物燃料中再循环使用,以生产更多能量,从而使铀资源得到更充分利用并减少浓缩铀需求。

Purex(普雷克斯)流程是目前国际上乏燃料后处理中最为成功、应用最为广泛的工艺流程,该流程将磷酸三丁酯(TBP)与乏燃料硝酸水溶液接触,TBP选择性地萃取铀和钚,而对裂变产物及其杂质的萃取率极低。然后,通过多级逆流萃取,使铀和钚与裂变产物分离。TBP具有化学稳定性好、闪点高、挥发性低、与水混溶性差、容易再生等优势,是目前最适宜的萃取剂。然而,TBP的密度和粘度较高,不易与水相中的铀、钚接触,为了获得最优的萃取效果,需要对其加以稀释。目前,常用的稀释剂是正十二烷和高级煤油。然而,现有的TBP+正十二烷/高级煤油的萃取性能仍有提高空间。因此,为了提高乏燃料中铀和钚的萃取效率,仍需开发更高性能的稀释剂。

发明内容

本发明旨在提供一种性能优于正十二烷和高级煤油的新型稀释剂的制备方法。

基于上述目的,本发明采用的技术方案为:

A)

以费托馏分油为原料,以Pt/ZSM-22@β为催化剂,在反应压力为1.0MPa-7.0MPa,优选2.0-5.0MPa,反应温度为100℃-500℃,优选250℃-400℃,空速为0.5h-1-7h-1,优选0.5h-1-3h-1,氢油比为200:1-1000:1优选400:1-1000:1,条件下,反应获得异构烷烃;

B)将获得异构烷烃精馏分离出中间馏分,即得到目标稀释剂。

所述稀释剂与磷酸三丁酯混合后用作乏燃料萃取剂,与乏燃料的摩尔浓度3.0mol/L-4.0mol/L硝酸水溶液接触时,能选择性地萃取分离出铀和钚;所述费托馏分油按质量百分含量计,其组成为,C11-C12烷烃的质量含量75%,C5-C9馏分低于5%,C14-C17馏分低于5%,其余为C10和C13;单原子Pt@SAPO-11催化剂的合成方法过程为:乙二胺模板剂与铝源、硅源、磷源、蒸馏水、Pt(NH3)4Cl2制成均匀反应混合物,混合物的原料摩尔比表示为aR:Al2O3:bP2O5:cSiO2:dH2O:ePt(NH3)4Cl2,混合物中a是0.5-2.5,b是0.5-3.0,c是0.10~1.30,d是80-150,e是2.25×10-3-9×10-3,R为乙二胺模板剂;然后升温,将混合物水热晶化,晶化条件是150-280℃晶化36-72h;将反应釜冷却至室温,过滤、洗涤后得到的白色固体于100-150℃干燥8-24小时,然后在氢气气氛下升温至550-700℃焙烧4-8h,获得Pt@SAPO-11,Pt以单原子形式分散于SAPO-11上;

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