[发明专利]一种炭载双金属单原子催化剂及其制备方法在审

专利信息
申请号: 202011321179.2 申请日: 2020-11-23
公开(公告)号: CN114522682A 公开(公告)日: 2022-05-24
发明(设计)人: 丁云杰;李星局;宋宪根;冯四全;袁乔;宁丽丽 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: B01J23/46 分类号: B01J23/46;B01J23/50;B01J23/52;B01J23/62;B01J23/652;B01J23/656;B01J23/89;C07C67/36;C07C69/14
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 马驰
地址: 116023 辽宁省*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 双金属 原子 催化剂 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.一种炭载双金属单原子催化剂,该催化剂包括炭载体和活性金属N和M,N和M分别为铱、铑、铂、钌、金、银、铼、钴、镍、铬、锡中的两种金属,且N和M不相同,金属N和M分别以含羰基和卤素配体的单核络合物形式原子级单分散在炭载体的表面。

2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,金属N和M在催化剂中的质量含量百分占比为0.05~5%,优选占比为0.1~3%,进一步优选占比为0.1~1%。

3.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述的炭载体为椰壳炭、介孔炭、石墨烯、或者碳纳米管中的一种。

4.一种权利要求1~2所述的催化剂的制备方法,其特征在于:

1)首先制备炭载体负载的双金属N和M纳米颗粒,具体过程为:将含有双金属N和M的前驱液等体积浸渍炭载体、惰性气体焙烧(300℃-500℃)、氢气还原(300℃-500℃),将含有金属N和M的纳米合金颗粒负载于炭载体上;

2)再利用一氧化碳和卤素、氢卤酸或卤代烃中的一种或二种以上同时与金属N和M的合金纳米颗粒进行反应,对其进行原位原子级单分散处理,从而制得炭载体负载的双金属单原子催化剂。

5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所用到的卤素、氢卤酸或卤代烷烃中的一种或二种以上,包括氯气、溴气、碘单质,氯化氢、溴化氢、碘化氢,氯甲烷、溴甲烷、溴乙烷、溴丙烷、碘甲烷、碘乙烷、碘丙烷、碘苯中的一种或二种以上;优选溴、碘、溴化物或者碘化物中的一种或二种以上,进一步优选碘或碘化物中的一种或二种;

卤素或卤代烷烃或氢卤酸中的一种或二种以上的引入方式既可以通过CO鼓泡形式引入反应体系中,也可以通过泵引入反应体系中。

6.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于:金属N和M选取的金属包括较难分散的金属铱或金时,可以在负载后采用氧气和混合气交替处理的方式,依次通过引入氧气进行处理反应,再用一氧化碳与含卤混合气(卤素、氢卤酸或卤代烃中的一种或二种以上)进行单分散处理。

7.根据权利要求5或6所述的制备方法,其特征在于:反应条件为,温度100~350℃,压力0.1~3.0MPa;CO和含卤物质(卤素、氢卤酸或卤代烃中的一种或二种以上)的摩尔比例在0.1~10,处理时间为10min~10h。

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