[发明专利]一种颗粒状IM-5分子筛及其制备方法

说明书

本公开涉及一种制备颗粒状IM‑5分子筛的方法，该方法包括以下步骤：a、使摩尔比为1：(1.8～2.8)：(1～18)的五亚甲基二氯、N‑甲基吡咯烷和溶剂在25～85℃下接触反应4～100h，得到第一产物；b、使所述第一产物、无机碱源、铝源、硅源和水混合，得到混合物料，将所述混合物料进行水热晶化处理，回收固体产物。本公开低成本合成粒径较大的呈颗粒状IM‑5分子筛，并且省去了常规合成IM‑5分子筛模板剂所必经的高成本分离、提纯等繁琐过程，避免了大量的时间消耗、能耗和物耗。

技术领域

本公开涉及一种颗粒状IM-5分子筛及其制备方法。

背景技术

IM-5分子筛具有与众不同的二维十元环孔道系统，其结构是由二维十元环孔道系统和一些三维特征的空穴构成，因此不但具有普通微孔材料的长程有序的二维孔道，同时空穴的存在能对反应物与活性中心的接触，对促进生成物的扩散以及减少积碳的生成起到积极的作用。IM-5还具有比ZSM-5更好的热稳定性和水热稳定性，使其在烃类催化裂化和NO吸附实验中表现出了较高的活性。优异的物理化学性质使IM-5在石油化工领域可以得到更广泛的应用。

目前，合成IM-5分子筛的模板剂为1,5-双(N-甲基吡咯烷)戊烷溴盐(MPPBr₂)。合成双季铵盐模板剂MPPBr₂的方法一般需要将两种原料N-甲基吡咯烷和1,5-二溴戊烷以一定的比例在适当的溶剂中反应，需采用结晶、多次重结晶方法才能得到较纯净的MPPBr₂，而在结晶、多次重结晶过程中又需冷冻、过滤、有机试剂洗涤、干燥、加适当的有机溶剂溶解、加适当的有机溶剂再析出、过滤、洗涤、干燥等等繁琐的操作，消耗大量的时间，并产生大量的能耗和物耗。另外，现有的IM-5分子筛合成方法无法便捷、快速地制备出颗粒状的分子筛。

发明内容

本公开的目的是提供一种颗粒状IM-5分子筛及其低成本制备方法。

为了实现上述目的，本公开第一方面提供一种制备颗粒状IM-5分子筛的方法，该方法包括以下步骤：

a、使摩尔比为1：(1.8～2.8)：(1～18)的五亚甲基二氯、N-甲基吡咯烷和溶剂在25～85℃下接触反应4～100h，得到第一产物；

b、使所述第一产物、无机碱源、铝源、硅源和水混合，得到混合物料，将所述混合物料进行水热晶化处理，回收固体产物。

可选地，步骤a中，所述五亚甲基二氯、N-甲基吡咯烷与溶剂的摩尔比为1：(1.9～2.4)：(2～15)。

可选地，步骤a中，所述溶剂为选自水、碳原子数为1～6的一元醇、碳原子数为4～6的醚、碳原子数为3～6的酮、碳原子数为2～4的多元醇和碳原子数为3～6的酯中的至少一种。

可选地，步骤a中，所述接触反应的条件为：反应温度为35～75℃，时间为12～72h。

可选地，步骤a中，先将N-甲基吡咯烷与所述溶剂混合，再将五亚甲基二氯滴加到所得的混合液中。

可选地，步骤b中，所述混合物料中，以SiO₂计的所述硅源、以Al₂O₃计的所述铝源、以碱金属氧化物计的所述无机碱源、以五亚甲基二氯计的所述第一产物和水的摩尔比为100：(0.55～6.66)：(14～28)：(7～16)：(600～1600)。

可选地，步骤b中，所述无机碱源中含有碱金属元素；所述无机碱源为选自氢氧化钠、氢氧化钾、氧化钠、氧化钾、碳酸钠和碳酸钾中的至少一种。

可选地，步骤b中，所述铝源为选自偏铝酸钠、硝酸铝、硫酸铝、异丙醇铝和醋酸铝中的至少一种。

可选地，步骤b中，所述硅源为选自硅胶、硅溶胶、白炭黑和正硅酸乙酯中的至少一种。